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学科主题: 物理化学
题名: 负载型氮化钼催化剂上简单的分子吸附和活化的红外光谱研究
作者: 吴自力
答辩日期: 2001-11-29
导师: 辛勤 ;  李灿 ;  A.Guerrero ;  Ruiz
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
关键词: 氮化钼 ;  红外光谱 ;  吸附 ;  反应
其他题名: FT-IR Spectroscopic Studies of the Adsorption and Reaction of Some Small Molecules on Supported Molybdenum Nitride Catalysts
摘要: 过渡金属氮化物在许多氢参与的反应中表现出类贵金属催化性能,如HDN、HDS、加氢和异构反应等,但是针对这些反应的机理的研究报道却很少。本论文以原位红外光谱手段为主,对比考察了一些简单分子在氮化态和还原钝化态Mo2N/γ-Al2O3催化剂上的吸附和反应行为,目的是为了更深入地了解新鲜态氮化物催化剂的表面性质和为相关的反应机理提供初步的解释。 CO吸附量热结果表明氮化态Mo2N的表面活性位分布比还原钝化态催化剂的更不均匀,其表面存在低价Mo位和活泼N位,而还原钝化态催化剂表面主要存在高价Mo位。 噻吩以η~1(S)模式吸附在Mo2N/γ-Al2O3表面配位不饱和(cus)的Mo位上,在有H2情况下,氮化态Mo催化剂对噻吩表现出较高的反应性,这被归因于其高的表面活性中心密度和特殊的电子性能。噻吩的表面反应使得催化剂表面被硫化,并产生σ键合的表面C_4物种,这些被认为是氮化物催化剂在噻吩HDS反应中失活的原因。H2S对氮化钼表面位的影响较噻吩更明显。被硫化的Mo2N/γ-Al2O3,催化剂表面存在两种不同性质的硫物种:可与NH3反应而置换和不可置换的硫物种,被硫...
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/103746
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吴自力. 负载型氮化钼催化剂上简单的分子吸附和活化的红外光谱研究[D]. 中国科学院研究生院. 2001.
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