Methane Dehydroaromatization Reaction on Mo-based Catalyst: Effect of the Catalyst Acidity and Porosity
摘要:
甲烷无氧芳构化是甲烷直接催化转化过程中的一个重要反应。它对天然气的直接利用和深入了解甲烷分子中C-H键的活化本质都具有非常重要的意义。本论文工作着重考察了催化剂的酸性和孔结构对反应性能的影响。 采用1H MAS NMR手段，对不同硅铝比和不同Mo担载量的Mo／HZSM-5催化剂体系上单位晶胞的B酸中心数目及相应的Mo／[H+]比进行了定量测定。结果表明：Mo物种迁移进入分子筛孔道的能力决定于分子筛B酸中心的数目大小。原位1H MAS NMR测定还表明，被Mo物种取代的B酸中心在反应诱导期内并不能再生。另外，将1H MAS NMR测定结果与甲烷无氧芳构化反应结果进行关联，发现Mo／[H+]比接近于1.0的Mo／HZSM-5催化剂上，甲烷无氧芳构化反应性能最好。Mo物种和酸中心的协同作用是甲烷无氧芳构化反应进行的基础。
