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学科主题物理化学
多相—匀相杂合催化剂L-Rh/SiO2上烯烃氢甲酰化的研究
朱何俊
2003-07-09
导师林励吾 ; 丁云杰
专业物理化学
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
关键词 多相 匀相 氢甲酰化
其他题名The Heterogeneous and Homogeneous Hybird L-Rh/SiO2 Catalysts for Olefins Hydroformylation
英文摘要多相催化和匀相催化是催化领域的两大类型。前者具有易分离的特点。而后者具有高活性、高选择性和反应条件温和等优点,在烯烃氢甲酰化方面有重要应用。然而,匀相催化剂和产品的分离是困扰氢甲酰化工业生产的一大难题。本论文研制了一种新型烯烃氢甲酰化催化剂。 本文利用有机-无机杂化的概念,首次用有机膦配体L的电子效应直接修饰多相催化剂Rh/SiO2制备L-Rh/SiO2多相-匀相杂合催化剂。在浆态床烯烃氢甲酰化反应中,发现该催化剂在373K、1.0MPa的温和条件下具有高活性、高选择性,远远高于Rh/SiO2的活性和选择性,与相应的匀相催化剂性能相当。其中P(OPh)3-Rh/SiO2上1-己烯氢甲酰化的TOF(转换频率)高达5184h-1,比Rh/SiO2多相催化剂的活性提高上百倍。 利用TG、31P MAS NMR、XPS、TPD和FTIR表征技术,对L-Rh/SiO2催化剂进行了表征。发现L-Rh/SiO2催化剂上配体L和表面Rh原子存在配位作用。考察了CO、H2和C2H4在PPh3-Rh/SiO2上吸附及作用状态。首次发现PPh3-Rh/SiO2气固...
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/104306
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
朱何俊. 多相—匀相杂合催化剂L-Rh/SiO2上烯烃氢甲酰化的研究[D]. 中国科学院研究生院,2003.
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