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学科主题: 物理化学
题名: 铜-铈固溶体催化剂的制备、表征及甲醇氧化重整制氢的研究
作者: 单文娟
答辩日期: 2004-09-13
导师: 李灿 ;  申文杰
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
关键词: Ce1-XCuXOY固溶体 ;  氧化-还原 ;  甲醇氧化重整制氢 ;  TAP
其他题名: The Preparation and Characterization of Ce-Cu-O Solid Solution Catalyst and The Study on Oxidative Steam Reforming of Methanol
摘要: 本文采用络合-燃烧技术制备了新型Ce-Cu-O固溶体催化剂,并对催化剂的结构进行了详细的表征,研究了其氧化还原能力对甲醇氧化重整制氢反应性能的影响。研究发现通过络合-燃烧方法在低铜含量时,Cu和Ce可以形成固溶体;固溶体催化剂中,由于大量氧空穴的存在降低了氧物种迁移的势能,因而具有较低的还原温度和较高的氧化还原能力;固溶体催化剂预还原后,具有较强的再氧化能力,氧物种在表面和体相的迁移在较低温度(200-300℃)下就能进行;氧化还原能力经多次循环后仍很稳定。该催化剂表现了较高的甲醇氧化重整制氢活性和产氢选择性;与共沉淀、沉积-沉淀法制备的催化剂比较,固溶体催化剂在氧化还原过程中,Cu2+/Cu+和Ce4+/Ce3+之间存在协同作用,催化剂的结构差异是导致其氧化还原能力的主要原因,而且氧化还原能力影响催化活性和产氢路径。采用Al、Zr等元素对Ce-Cu-O固溶体催化剂修饰,发现在Al2O3担载的催化剂中Ce-Cu-O固溶体结构能够保持,氧化还原性能也大大提高,Ce-Cu-O/Al2O3催化剂表现潜在的工业应用前景。而将Zr引入Ce-Cu-O体系中,发现由于Ce-Zr-O固溶体优先生成,使Ce-Cu-O固溶体形成的几率大大降低,因此催化性能没有得到提高反而降低。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/105810
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单文娟. 铜-铈固溶体催化剂的制备、表征及甲醇氧化重整制氢的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2004.
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