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学科主题物理化学
负载型磷化钼(镍)和钼镍硫原子簇合物催化剂的制备、表征和深度加氢脱硫反应性能研究
孙福侠
2005-03-31
导师李灿
专业物理化学
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
关键词磷化钼 磷化镍 磷化镍钼 碳化钼 钼镍硫簇合物 加氢脱硫
其他题名Preparation, Characterization and Activity of Supported Molybdenum Nickel Phosphides and Molybdenum Nickel Sulfur Clusters Catalysts for Deep Hydrodesulfurization
英文摘要由于更加严格的环境法规的要求,开发新型深度加氢脱硫(HDS)催化剂是催化领域挑战性的课题。本文采用程序升温还原的方法,制备了纯相和负载型的过渡金属磷化钼、磷化镍和磷化镍钼催化剂,并对这些催化剂进行了详细的表征。以CO为探针分子,用原位红外光谱研究了还原态磷化物催化剂的表面活性位及在硫化条件下的表面活性位的变化。反应结果表明,SiO2负载的磷化物的DBT HDS反应活性顺序是:Ni2P/SiO2 > Ni-Mo-P/SiO2 > MoP/SiO2。磷化镍钼催化剂的HDS活性随着Ni含量的升高而提高。这不同于金属硫化物、氮化物和碳化物,因为在磷化的Ni和Mo原子之间没有观察到明显的协同作用。磷化镍钼催化剂的活性主要是磷化镍的贡献。CO探针的红外光谱表明,在HDS反应过程中,磷化物催化剂的体相结构可基本保持,但催化剂表面被部分硫化,形成了MoPxSy或NiPxSy活性相。这种表面被部分硫化的磷化物催化剂,在温和的条件下,可以重新活化恢复到新鲜态的状态。对于磷化物催化剂,DBT HDS反应主要经历碳-硫键断裂的直接脱硫(DDS)反应途径,反应主要产物是联苯。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/106312
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
孙福侠. 负载型磷化钼(镍)和钼镍硫原子簇合物催化剂的制备、表征和深度加氢脱硫反应性能研究[D]. 中国科学院研究生院,2005.
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