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学科主题: 物理化学
题名: 分子筛催化转化氯甲烷制取低碳烯烃及其反应机理的研究
作者: 张大治
答辩日期: 2007-01-12
导师: 刘中民
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 天然气制取高附加值的低碳烯烃用以缓解石油短缺带来的烯烃原料缺乏已经引起世界各国的广泛关注。甲烷经氯甲烷催化转化制取低碳烯烃由于反应条件温和、步骤简单,对拓展烯烃的生产途径具有重大的现实意义。本论文旨在研究氯甲烷制取低碳烯烃催化剂,并探索这一过程的机理和反应途径。 本论文对不同孔结构和酸性质的分子筛催化剂在催化转化氯甲烷的反应性能进行研究,发现分子筛的孔道结构和酸性质对催化剂的活性和选择性有着显著的影响。SAPO类分子筛,尤其是SAPO-34分子筛表现出良好的反应活性和低碳烯烃选择性,是极具发展潜力的氯甲烷转化制取低碳烯烃催化剂。通过改变SAPO-34分子筛的硅含量调节其酸性质,探讨了SAPO-34分子筛硅含量对其酸性质和催化转化氯甲烷反应的影响。通过同晶取代的方法合成含杂原子的MeAPSO-34分子筛,发现金属的引入可以调变低碳烯烃选择性。合成了一系列不同镁含量的MgAPSO-34分子筛,并证实加入的Mg进入到分子筛骨架。Mg引入能够高选择性的生产低碳烯烃,增加反应的稳定性。在分子筛上浸渍镁可显著改善反应的低碳烯烃初始选择性。 论文采用微分脉冲反应来研究分子筛催化剂上氯甲烷反应机理。研究中首次发现氯甲烷在分子筛催化剂上的反应具有诱导期,结合色质谱和原位红外确定H不饱和的环状碳氢化合物在诱导期形成并作为烯烃生成的反应中心,在此基础上提出了氯甲烷在分子筛催化剂上表面转化的碳池反应机理
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114739
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张大治. 分子筛催化转化氯甲烷制取低碳烯烃及其反应机理的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2007.
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