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学科主题: 物理化学
题名: 细胞色素P450蛋白酶催化下几种典型化学反应机理的理论研究
作者: 王永
答辩日期: 2007-04-03
导师: 韩克利
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 细胞色素P450蛋白酶(CYP450)被称为“世界上最万能的生物催化剂”之一。 这类单加氧蛋白酶能广泛地催化多种类型的化学反应。其中很多反应机理仍然存在争议,而理论研究则可以填补丢失的细节。CYP450催化的N-脱甲基反应,醇醛的氧化反应则正好是这方面的极好的范例。 CYP2E1蛋白酶代谢酒精最重要的特征是:随着血醇浓度的升高,它的代谢能力也随之增强。 我们给出了能与这种适应能力相关的一个新的反应通道。据我们所知,这是第一篇详细报道细胞色素P450代谢醇类反应机理的理论研究。CYP2E1羟基化乙醛的反应认为与酗酒引起的很多毒副作用(如脂肪肝和酸毒症)有着直接的关系。而我们的研究表明,CYP2E1羟基化酒精的反应是一个协同机理,乙醛自由基的寿命很短,因此它的影响可以忽略不计。这是一个新发现,将对酗酒治疗方法有一定的影响。 CYP450催化下的N,N-二甲基苯胺脱甲基反应的反应机理是生物无机化学领域一个激烈争论的话题。我们对这类反应的反应机理和动力学同位素效应进行了系统地密度泛函计算。研究解决了机理上的争论,给出了一个一致的机理绘景。这些机理细节对相应的药物开发和对某些疾病(如帕金森氏症)的发病机理的理解有着很重要的作用。与苯胺反应机理的被重视程度相比,酰胺脱烷基化的反应机理则很少受到重视。我们的研究结果表明酰胺的反应机理的复杂程度远甚于苯胺的反应机理,它具有自旋态选择的区域化学性 (spin-selective regiochemistry)。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114773
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王永. 细胞色素P450蛋白酶催化下几种典型化学反应机理的理论研究[D]. 中国科学院研究生院. 2007.
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