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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: CH4/CO2 重整反应中Rh基催化剂上CeO2的助剂作用研究
作者: 王锐
答辩日期: 2007-05-12
导师: 徐恒泳/李文钊
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: CH4/CO2重整制合成气由于能有效地利用天然气和解决日益严重的环境问题方面具有广阔的应用前景,得到广泛的关注。CeO2由于具有特定的氧化还原性质,作为助剂或载体时表现出一定程度的金属与CeO2相互作用被广泛研究。本论文主要针对CeO2助剂对Rh基催化剂上CH4/CO2重整的反应性能和抗积炭性能的影响,探讨了Rh-CeO2相互作用电子效应的本质。 Rh-CeO2/Al2O3催化剂在高温还原条件下产生独特的Rh-CeO2相互作用,导致CeO2-x和氧空位的生成,同时Rh0上的d电子通过Rh-CeO2界面转移到CeO2上。发现Rh-CeO2/Al2O3催化剂表面上有Ce4+/Ce3+和Rh0/Rh+氧化还原对共存,而且在CH4/CO2气氛中Ce4+/Ce3+和Rh0/Rh+氧化还原对的存在是一个循环可逆过程,并提出了Ce4+/Ce3+和Rh0/Rh+活性中心的存在下CH4/CO2重整反应的机理。 Rh/Al2O3催化剂表面通常存在三种类型的炭物种(α、β、γ),α-炭作为中间活性物种能参与重整反应的进行,β-炭被认为与催化剂的失活有关,γ-炭很难与CO2 发生反应。进一步研究发现积炭的生成和催化剂的表面位置有关,分别生成在高分散的铑、游离态Rh和Al2O3表面。添加CeO2后,由于Rh-CeO2新界面的形成,增加了α-炭的相对量和活泼性,明显抑制β-炭和 γ-炭的生成。这是由于Rh-CeO2界面的溢流氢抑制α-炭进一步脱氢为β-炭。并结合Ce4+/Ce3+和Rh0/Rh+活性中心的存在提出了Rh-CeO2/Al2O3催化剂上的积炭机理模型。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114803
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王锐. CH4/CO2 重整反应中Rh基催化剂上CeO2的助剂作用研究[D]. 中国科学院研究生院. 2007.
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