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学科主题物理化学
丙烷脱氢铂催化剂和反应性能的研究
余长林
2007-05-12
导师徐恒泳
专业工业催化
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要本论文着重研究了金属氧化物助剂和反应气氛对Pt基催化剂的结构和脱氢性能的影响。对于开发新型脱氢催化剂和更高效的脱氢过程具有重要的研究意义。 首先,通过向Pt基催化剂添加金属氧化物助剂(Sn、Ce、Zn、V、La、Cr、Fe、Zr和Mn),发现它们对Pt基催化剂具有改进作用,其中CeO2能显著提高催化剂的初活性和稳定性,ZnO对丙烯选择性的提高具有突出作用。结合这两种助剂的优点,研究出了新型Pt/Ce-Zn-γ-Al2O3三组分催化剂,其脱氢性能优于常规使用的Pt-Sn催化剂。 研究了金属氧化物对Pt-Sn催化剂的结构和脱氢性能的影响。发现系列金属氧化物对Pt-Sn催化剂的改进作用明显优于通常所使用的碱金属助剂。金属氧化物能明显增加铂粒子的分散度和热稳定性,同时它们对氧化锡助剂氧化态的维持具有积极作用。CeO2能显著加铂与载体、助剂间的表面相互作用,抑制SnO2的还原,大幅度提高铂锡催化剂的稳定性。ZnO对Pt具有显著的电子效应,这种电子效应能减弱烯烃和铂之间的相互作用,促进丙烯的脱附,抑制积碳的产生,提高丙烯选择性。研制的新型Pt-Sn/Ce -γ-Al2O3和Pt-Sn/Zn-γ-Al2O3三组分催化剂的性能明显优于文献报道的催化剂。 首次研究了在传统临氢脱氢体系中添加少量氧对铂基催化剂的结构和脱氢性能的影响。在H2/O2体系获得的丙烷转化率和丙烯收率明显高于相应的临氢体系。少量氧的添加具有降低氢分压,提高丙烷转化率,消除积碳和补偿部分反应所需热量的作用。探讨了丙烷在H2/O2体系的脱氢机理。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114807
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
余长林. 丙烷脱氢铂催化剂和反应性能的研究[D]. 中国科学院研究生院,2007.
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