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学科主题物理化学
烃类亚甲基的催化氧化研究
马红
2007-05-16
导师徐杰
专业物理化学
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要烃类催化氧化在石油、化工领域具有重要的研究价值与地位,而烃类亚甲基氧化研究为其中一个重要组成部分。根据仿生催化原理,模拟生物酶活性中心与酶的微观环境,设计高效的仿生催化剂体系,实现温和条件下,利用分子氧对烃类的直接氧化,是一个非常有意义和挑战性的难题。 本文开发了一种由氯代高铁原卟啉(Hemin)、N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)组成的仿生复合催化体系,对酶的活性中心进行模拟,实现了温和条件下的不使用计量还原剂的仿生催化循环。该体系在乙苯氧化探针反应中,表现出了高活性与高选择性。100°C,0.3 MPa O2,反应9小时,乙苯转化率达到90.3%,苯乙酮选择性为94.3%。 研究开发了邻菲罗啉络铁盐/NHPI体系,该体系在温和条件下催化乙苯氧化获得的结果与目前所报道的最佳乙苯氧化结果相当。60°C,0.3 MPa O2,反应9小时,乙苯转化率达到90.2%,苯乙酮选择性为98.8%。 本文将金属卟啉、类金属卟啉引入SBA-15孔道内,模拟酶活性中心的微环境。在研究中发现,使用氨基修饰孔道后,反应受到抑制,这可能是氨基与金属中心配位,使得金属中心的氧化还原性质发生改变。 合成了Co/SBA-15催化剂,引入的Co(II)组分在孔道内高度分散、并完全以二价、四配位形式存在。Co/SBA-15对乙苯、环己烷的液相氧化进行研究,取得远高于Co(OAc)2、Co3O4催化剂的结果。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114809
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
马红. 烃类亚甲基的催化氧化研究[D]. 中国科学院研究生院,2007.
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