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学科主题: 物理化学
题名: Ir-CeO2催化剂上CO选择氧化反应的研究
作者: 黄延强
答辩日期: 2008-03-26
导师: 张 涛
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 质子交换膜燃料电池的电极催化剂很容易被氢源中微量的CO毒化而显著降低其催化效率。CO选择氧化是消除富氢气氛中微量CO最简单、最有效的方法。本论文选择CeO2担载的Ir为CO选择氧化催化剂展开研究。 系统研究了制备方法、载体、金属担载量、预处理条件、氧气浓度、原料气体组成对Ir-CeO2催化剂上CO选择氧化反应活性和选择性的影响。发现沉积沉淀法制备的Ir-CeO2催化剂在CO选择氧化反应中也表现出了很好的催化活性。 氯离子存在会显著降低Ir-CeO2催化剂的反应活性。研究发现:氯离子的存在不仅会抑制CO在Ir上的吸附与活化,而且更重要的是使CeO2失去了活化氧的能力,从而严重降低了其CO氧化的催化活性。而且,氯离子的存在还会抑制表面碳酸盐的生成,从而失去了通过碳酸盐的分解而实现CO转化的反应途径。 采用氧化还原-共沉淀法制备出了高活性、高选择性的Ir-in-CeO2催化剂,详细研究了制备参数对反应活性的影响。发现Ir对CeO2的活化程度直接决定了其催化性能,只有被Ir适度活化的CeO2才具有最好的催化性能。当Ir-in-CeO2催化剂用于CO选择氧化反应时,CO氧化在被活化的CeO2上进行,由于暴露在表面Ir物种很少,抑制了H2的解离和氧化,从而使该催化剂能够在较宽的温度范围内保持高的CO2选择性。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114837
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黄延强. Ir-CeO2催化剂上CO选择氧化反应的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2008.
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