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学科主题物理化学
用于苯选择加氢制环己烯反应的蜂窝整体催化剂研究
赵玉军
2008-04-28
导师王树东
专业化学工程
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要本论文研究开发了用于固定床反应器液相苯选择加氢制环己烯连续反应的蜂窝整体催化剂;对该催化剂的制备和反应工艺进行了较为系统的研究和优化;同时对蜂窝整体催化内的传质过程进行了计算并考察了传质行为对环己烯选择性和收率的影响。 研究表明Ru基蜂窝整体催化剂用于苯选择加氢制环己烯反应表现出独特的优势,获得较高的环己烯选择性和收率。这主要因为整体催化剂上能够形成稳定的水膜、活性组分Ru为蛋壳型分布和易于形成Taylor流型等特点。 通过Ru/Al2O3/Cordierite蜂窝整体催化剂的研究,发现较大孔径的载体有助于提高环己烯选择性,而活性组分较高的分散度则有助于提高苯加氢活性。催化剂最佳制备条件是:涂层载体温度和负载量分别为1373K和5%,催化剂焙烧温度和负载量分别为523-573K和0.3%。最佳的反应工艺条件为:氢/苯=2-3,反应温度为423K左右,反应压力为4-5MPa。 Al2O3-ZrO2复合载体同时具有较大孔径和比表面积。采用Zr/Al=0.116的0.6%Ru/Al2O3-ZrO2/Cordierite催化剂在固定床连续反应器内进行苯选择加氢反应,最高获得28-30%的环己烯收率,接近产业化重要指标。 通过对整体催化剂内的传质过程进行建模和计算发现:H2、苯和环己烯的内扩散的对反应的影响极小,内扩散基本消除;H2和苯的外扩散也基本消除,而环己烯在水中溶解度低使其外扩散受到很大抑制。以上特征是获得较高环己烯选择性和收率的重要因素。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114851
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
赵玉军. 用于苯选择加氢制环己烯反应的蜂窝整体催化剂研究[D]. 中国科学院研究生院,2008.
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