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学科主题物理化学
重整制氢中低温变换脱除CO催化剂的研究
杜霞茹
2008-04-28
导师王树东
专业化学工程
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要本论文以甲醇分布式现场重整制氢系统的开发为研究背景,研制富氢、低水气氛下CO高效转化的低温变换催化剂。 对于贵金属催化剂,首先在颗粒状催化剂上对载体和活性金属进行筛选,确定Pt/Ce0.8Zr0.2O2-微乳为适宜组合。接下来系统地考察了Ce0.8Zr0.2O2涂层类型及其担载量、Pt担载量、助剂、Re的添加量等对反应性能的影响,确定了合适的组分配比为0.11%Re/0.34%Pt/50%Ce0.8Zr0.2O2/蜂窝。结果表明,优化后的催化剂具有良好的抗氧冲击性能,但是其稳定性能需要进一步提高。 详细考察了影响该催化剂失活的因素。提高反应温度可以降低失活速率;原料气中H2和CO2共存加速了失活过程。直接将微乳法制备的Ce0.8Zr0.2O2粉体制成悬浮液涂在蜂窝基体上可以获得良好的稳定性能,在线测试500 h,没有观察到失活。 0.11%Re/0.34%Pt-Cl/50%Ce0.8Zr0.2O2(无溶胶)/蜂窝催化剂上动力学研究表明,CO和CO2的反应级数分别为0.1和-0.12,而H2O和H2的反应级数分别为0.91和-0.56,这意味着该催化剂上变换反应速率强烈依赖于反应气氛中H2O和H2的分压。 最后,采用尿素-溶液燃烧法制备尖晶石结构的Cu-Mn氧化物,并考察了其作为低温变换催化剂的可行性。结果表明,虽然其初活性较高,但是抗氧冲击的性能较差。ZrO2的加入可以显著改善Cu1.5Mn1.5O4催化剂的抗氧性能,拓宽操作温度窗口,同时提高其在低温区的活性和稳定性。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114855
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
杜霞茹. 重整制氢中低温变换脱除CO催化剂的研究[D]. 中国科学院研究生院,2008.
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