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学科主题: 物理化学
题名: 钯基膜的制备、性能及其膜反应器中混合气分离过程
作者: 张小亮
答辩日期: 2008-05-06
导师: 熊国兴/杨维慎
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 钯基膜具有优异的透氢性能,在氢分离与纯化过程及各种涉氢反应特别是催化制氢反应中具有重要的应用前景。本论文研发了一种新的真空化学镀技术制备钯基膜,并系统研究了钯基膜的性能及膜反应器中混合气分离过程。 利用真空化学镀技术可制备出具有均匀致密精细微结构的钯基复合膜,并可提高膜的透氢性能和稳定性能。500 oC时真空化学镀制备的钯膜透氢率可达22.4 m3/m2 h bar,比普通化学镀制备的钯膜提高了37%,分离选择性大于3000,在含氢混合气氛中连续运转2000 h后,该膜仍能保持稳定的透氢性能和致密性,并在450-500 oC温度范围内能抵抗10次剧烈温度波动的影响。 用真空化学镀技术还可制备出致密的钯铜合金膜,500 oC时其透氢率为24.0 m3/m2 h bar,选择性大于2000,连续运转320 h后仍能保持稳定的性能。在较宽的温度范围内,钯铜合金膜的透氢曲线表现出了非线性双活化能值,研究认为是由于钯在合金膜表面上的偏析所引起的膜表面组成变化,改变了膜表面氢吸附解离的化学活性,从而造成膜的透氢性能和活化能等发生变化。 论文系统地研究了钯膜反应器中的混合气分离过程,通过建立数学模型进行模拟计算探究了非氢组分对钯膜的透氢机制和透氢性能的影响。研究发现,在混合气分离过程中,非氢组分的存在并未改变钯膜的透氢机制;但在一定条件下,CO, CO2, H2O, CH4等非氢组分的存在可能会对膜造成外扩散阻力,竞争吸附和膜表面催化反应等作用影响从而在一定程度上降低了钯膜的透氢性能。此外,论文还研究了钯铜合金膜反应器中的混合气分离过程,结果表明,在甲烷水汽重整反应和乙醇水汽重整反应条件下CO, CO2, H2O, CH4以及乙醇等非氢组分对钯铜合金膜的透氢性能也存在一定程度的影响。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114867
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张小亮. 钯基膜的制备、性能及其膜反应器中混合气分离过程[D]. 中国科学院研究生院. 2008.
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