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学科主题物理化学
乙烯和甲醇共进料体系研究及生成丙烯新反应途径探索
李金哲
2008-05-12
导师刘中民
专业工业催化
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要乙烯和甲醇共进料高选择性制取丙烯,是近年来提出的一条新的生产丙烯工艺路线。本论文以研究乙烯和甲醇共进料反应体系的基本规律为主要内容,并对这一过程所涉及的反应的机理,主要是丙烯的生成机理进行了研究。 本论文考察了不同分子筛上乙烯和甲醇共进料的反应,发现在乙烯和甲醇的共进料体系中,至少有三类反应同时发生:甲醇自身的反应(MTO)、乙烯自身的反应以及甲醇和乙烯的烷基化反应,而且这三类反应互为竞争反应。反应条件和催化剂的酸性对这三类竞争反应有不同程度的影响。当选择适当的催化剂和反应条件时,共进料反应体系中乙烯的烷基化反应能够被明显地观察到。进一步的研究表明,可以通过调变催化剂酸性或改变反应条件,抑制甲醇或乙烯的直接转化,而使烷基化反应占绝对优势。采用同位素示踪技术,研究了不同酸性催化剂上乙烯和13C甲醇的共进料脉冲反应,得到了共进料体系中乙烯和13C甲醇烷基化生成丙烯的途径的直接证据。 论文还对比研究了共进料体系所涉及的MTO反应和烃类的转化反应。发现降低分子筛的酸性有利于甲醇单独转化反应时产物中丙烯选择性的提高。合成了低Si含量的AEI/CHA共晶SAPO分子筛,考察了其对乙烯和甲醇共进料反应以及各自单独转化反应的催化性能。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114903
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
李金哲. 乙烯和甲醇共进料体系研究及生成丙烯新反应途径探索[D]. 中国科学院研究生院,2008.
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