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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 负载型金催化剂的低温水汽变换反应研究
作者: 李 娟
答辩日期: 2009-01-14
导师: 申文杰
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 低温水汽变换(WGS)反应由于在燃料电池上净化原料气(H2)和化工过程中的广泛应用,引起了催化研究者的极大关注。本论文系统研究了Au/ZrO2和Au/CeO2催化的低温水汽变换反应。详细考察了ZrO2的晶相结构、ZrO2和Au粒子的尺寸效应等因素对Au/ZrO2催化剂上低温水汽变换反应性能的影响,并对Au/ZrO2催化的水汽变换反应中的活性位、重要中间物种和反应路径进行了研究。此外,还考察了CeO2的形貌对Au/CeO2催化剂上低温水汽变换反应性能的影响。 单斜晶相ZrO2担载的Au催化剂具有较多的活性OH基团和较高的CO吸附容量,因此显示出比四方晶相ZrO2担载的Au催化剂更高的水汽变换反应性能。预处理气氛会影响Au的化学价态,进而影响水汽变换反应活性。He和H2气氛下处理的Au/ZrO2催化剂(只含有Au0物种)相对于O2气氛下处理的催化剂(同时含有Au0和Au+物种)表现出更高的水汽变换性能。 Au-ZrO2的有效接触界面对Au/ZrO2催化水汽变换反应的活性起着决定性的作用。通过减小载体ZrO2和Au纳米粒子的尺寸可以增加Au-ZrO2的接触界面,从而提高Au/ZrO2催化剂的水汽变换活性。原位FTIR和CO/H2O脉冲实验表明水汽变换反应发生在Au-ZrO2的接触边界,CO吸附在Au粒子上,H2O活化在ZrO2的表面。在所考虑的反应条件下,Au/ZrO2催化剂上主要的水汽变换反应路径遵循着甲酸盐机理同时伴随着ZrO2的表面再生。 通过水热方法合成出了优先暴露不同晶面的CeO2纳米棒、纳米立方体和纳米粒子。暴露出较多高活性(110)晶面的CeO2纳米棒负载的Au催化剂具有最高的水汽变换反应性能。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114953
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李 娟. 负载型金催化剂的低温水汽变换反应研究[D]. 中国科学院研究生院. 2009.
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