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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 光催化分解硫化氢制氢研究
作者: 马贵军
答辩日期: 2009-01-22
导师: 李 灿
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 硫化氢(H2S)是一种对环境危害极大而且对人体有毒的化学品,大量伴生于天然气开发以及石油加工过程。利用光催化技术分解H2S制氢不仅可以回收H2S中的氢,还可以利用丰富、廉价、清洁的太阳能资源,实现将太阳能转化为氢能的目标。 本论文采用溶剂热法合成了CuInS2-ZnS固溶体光催化剂,对产物的晶相转变研究发现,ZnS中引入少量In3+离子即可使ZnS由立方相转变为六方相。循环试验表明,(CuIn)0.09Zn1.82S2催化剂在含有S2-SO32牺牲试剂的水溶液中反应20 h后光催化活性没有明显降低。此外,采用光催化方法考察了气-固相反应条件下常用光催化剂的光催化分解H2S产氢活性。在所考察的催化剂中,ZnS表现出较高的光催化产氢活性,在ZnS中引入少量Cu2+可以极大地提高H2S的分解速率。 采用醇胺类有机试剂作为H2S吸收剂及光催化反应溶液,以M/CdS作为催化剂,在可见光(λ> 420 nm)照射下,在国际上首次实现了室温条件下将H2S直接分解为氢气和硫的反应,在420 nm处的量子效率最高达30%。对反应溶剂组成的考察表明,羟基基团对光催化分解H2S反应有明显的促进作用。电化学评价结果表明,DEA中H2S的分解电位要低于碱性水溶液中的电位。进一步研究表明,在DEA中光催化剂的光生电子被主要用于还原质子产生氢气,同时,DEA溶液有效抑制了单质硫在电极表面的氧化沉积。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114957
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马贵军. 光催化分解硫化氢制氢研究[D]. 中国科学院研究生院. 2009.
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