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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: Mo-V-Te-Nb-O催化剂制备及其丙烷选择氧化制丙烯酸的研究
作者: 邓忠华
答辩日期: 2009-03-10
导师: 杨维慎
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 本论文系统地研究了Mo-V-Te-Nb-O催化剂的制备和表征,及其在丙烷选择氧化合成丙烯酸反应中的催化性能,得到了如下一些结论: 在旋转蒸发法中,考察了还原剂和氧化剂的添加对所合成Mo-V-Te-Nb-O催化剂的结构和催化性能的影响。研究发现,还原剂(NH4Cl)的添加抑制了催化剂中晶格氧的活性,从而导致催化剂的活性降低。并且,晶体结构也由纯M1相变为M1、M2和Mo8O23的混合相,导致低温反应时丙烯酸的选择性降低。此外,在三种消除表面Te0的尝试中(空气中焙烧,275℃空气中预焙烧,添加硝酸)发现,添加硝酸作为氧化剂的效果最好。进一步研究发现适量硝酸的加入可以使得M1和M2之间存在最佳协同效应,使得催化剂的活性得到大幅度的提高。 在传统水热法中,考察了水热过程中不同类型酸(氧化、还原、弱氧化)的加入对所合成Mo-V-Te-Nb-O催化剂的结构和催化性能的影响。催化活性的结果表明晶体结构、表面元素组成及晶格氧的活性都是影响催化剂催化性能的重要因素。 首次通过改进传统水热合成条件和合成过程,在极短的合成时间内(2 h)合成出具有高催化性能的M1相Mo-V-Te-Nb-O催化剂。进一步研究发现,提高合成温度及延长合成时间有利于M1相Mo-V-Te-Nb-O催化剂的形成。当合成时间足够长(18 h),提高合成温度能够增大催化剂的比表面积、提高表面V的浓度及V5+/V4+的比例和增强晶格氧的活性,从而提高催化剂的活性。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114967
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邓忠华. Mo-V-Te-Nb-O催化剂制备及其丙烷选择氧化制丙烯酸的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2009.
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