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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 含杂原子分子筛的光谱和密度泛函理论研究
作者: 孙科举
答辩日期: 2009-03-16
导师: 李灿、李微雪
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 分子筛中引入杂原子,尤其引入过渡金属杂原子,不仅可以改变分子筛的酸碱性质,而且可使分子筛表现出一定的氧化还原催化性能,从而大大拓宽了分子筛的应用范围。杂原子分子筛中杂原子的鉴定是杂原子分子筛研究的核心科学问题之一。红外、拉曼等振动光谱技术是表征杂原子分子筛的有力方法,将光谱表征结果与理论计算相结合是当前杂原子分子筛研究的一个前沿方向。 本论文利用红外、拉曼等光谱技术以及密度泛函理论等方法对杂原子分子筛杂原子物种结构进行研究,主要取得如下几个方面的结果:(1)以CO为红外光谱探针分子研究了镁交换丝光沸石,通过理论计算对光谱进行了详细的归属,发现Mg2+在不同孔道中性质并不相同,小孔中的Mg2+更稳定,大孔中的Mg2+表现出更高的局域电场强度。(2)利用共振拉曼技术对TS-1分子筛进行了研究,首次发现在266 nm激光激发下出现了一个位于695 cm-1的共振拉曼峰,可归属为TS-1中钛羟基的钛氧伸缩振动。通过钠中毒实验表明,它可能和钛硅分子筛选择氧化的活性中心有关。(3)通过理论计算对Fe-ZSM-5的骨架Fe物种的共振拉曼光谱进行归属,其中516, 1115和1165 cm-1 被归属为骨架上FeO4的全对称伸缩振动,这三个振动模式显示了很明显的共振增强效果。1005 cm-1谱带被归属为FeO4的非全对称伸缩振动,没有共振增强效果。(4)计算了Co-Salan催化剂上环氧丙烷水解反应不同的反应路径,发现双催化剂催化的活化能远远低于单催化剂的催化过程,从分子层次上解释了双催化剂上协同催化反应的机理。本论文的研究结果对于认识杂原子分子筛的活性中心结构,发展分子筛催化科学有重要意义。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114971
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孙科举. 含杂原子分子筛的光谱和密度泛函理论研究[D]. 中国科学院研究生院. 2009.
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