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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 醌催化烃类液相选择氧化反应的研究
作者: 张伟
答辩日期: 2009-04-24
导师: 徐杰
专业: 有机化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 烃类液相催化选择氧化在现代化工领域占有重要的地位,由于烃类C-H的键能大,所以转化率和选择性都较低,寻求高效、清洁的氧化途径,非常有意义和挑战性。本论文以醌为核心,设计开发了不同的催化剂体系,在液相环己烷氧化和烷基芳烃氧化脱氢反应中表现出很高的活性和选择性,具有重要的科学意义和应用背景。 本文研究了2-氯蒽醌/N-羟基邻苯二甲酰亚胺有机催化体系催化环己烷液相氧化,160 oC,反应50min,转化率达6.3%,环己醇、环己酮和环己基过氧化氢的总选择性达90.8%。 本文开发了1,2,3,4-四氯蒽醌和醋酸钴组成的催化体系,在环己烷液相氧化反应中表现出较高的活性,150oC,反应1h,转化率达6.9%,总选择性达80.5%。 设计开发了醌/NaNO2催化体系,以9,10-二氢蒽氧化脱氢生成蒽为探针反应进行研究。不同结构的醌活性差异较大,其中2,3-二氯-5,6-二氰基-1,4-苯醌(DDQ)活性最高,在120 oC,反应8 h,转化率达>99%,选择性达98.6%。DDQ/NaNO2催化剂具有较宽的底物普适性。 采用红外光谱和核磁共振方法对反应历程进行了研究。结果表明,9,10-二氢蒽氧气氧化脱氢反应是通过DDQ/DDQH2和NO2/NO两个氧化还原对的电子传递来推动的,以DDQ/NaNO2为催化剂,可以有效催化9,10-二氢蒽氧化脱氢生成蒽。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/114981
Appears in Collections:中国科学院大连化学物理研究所_学位论文

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张伟. 醌催化烃类液相选择氧化反应的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2009.
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