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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 杂多化合物催化甲醛与一氧化碳羰基化反应研究
作者: 孙颖
答辩日期: 2009-05-13
导师: 刘中民
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 乙二醇是由乙烯为原料制备的重要有机化工原料。随着石油资源的日益紧缺,C1路线制备乙二醇受到广泛关注。因此,本论文研究杂多化合物催化甲醛羰基化反应的乙二醇合成路线。 本论文研究了系列杂多化合物催化剂包括杂多酸和固载化的杂多化合物的合成及应用。筛选出了一条以磷钨酸(HPW)为催化剂、环丁砜为溶剂的稳定高效的甲醛羰基化催化新体系。并分别利用高压釜式反应装置和鼓泡床连续装置对反应条件进行了优化,在低腐蚀性和温和条件下开发出了甲醛羰基化间歇以及连续反应两条新工艺路线。在最优的反应条件下,两种工艺中乙醇酸甲酯的收率可以分别达到90 %和80 %,为以甲醛羰基化为基础开发C1化学转化生产乙二醇的工业开发提供了基础数据。 开展了以杂多酸铯盐和负载型杂多化合物为催化剂的的固载化催化体系研究。发现杂多酸铯盐Cs2.5H0.5PW12O40的高酸强度、适宜的孔结构和外表面酸量是决定其催化性能的关键因素,并可以通过将其负载于高比表面载体进一步提高催化性能。同时,首次合成系列微孔杂多酸铯盐;探索了Y分子筛超笼内合成HPW的新方法,提高了Y分子筛超笼内HPW的合成量。Y-HPW催化剂表现出良好的活性和稳定性;二氧化锆负载杂多酸对甲醛羰基化反应表现出较高的催化活性和稳定性。单层负载是HPW/ZrO2催化剂表现出最高的催化稳定性的原因。提高载体的比表面积(中孔ZrO2)而保持载体表面单层负载HPW的密度可以提高催化剂的催化性能。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/115003
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孙颖. 杂多化合物催化甲醛与一氧化碳羰基化反应研究[D]. 中国科学院研究生院. 2009.
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