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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 合成气制甲醇钯基和铜基耐硫催化剂的研究
作者: 马宇春
答辩日期: 2009-05-13
导师: 徐恒泳
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 多联产过程是以煤气化为中心,能够实现电力、化工品、燃料气联产和零排放的高效清洁能源系统。甲醇作为联产化工品的优先选择,其合成过程要求原料气S<0.1 ppm,而发电过程对煤基合成气中硫含量的要求是~50 ppm。若将大量的煤基合成气精脱硫至0.1 ppm,将明显降低整体过程的能效和经济性。因此,开展煤基合成气耐硫合成甲醇的研究具有非常重要的意义。 本论文开展新型耐硫合成甲醇催化剂的研究,开发兼具高甲醇合成活性和高耐硫稳定性的新型催化剂。 研制了Pd/CeO2和Cu/ZrO2两种高性能的耐硫合成甲醇催化剂。当合成气中含30 ppm H2S时,在240 oC,3.0 MPa,1000 h-1条件下,反应100小时后,Pd/ CeO2催化剂可保持18.1%的CO转化率和89.1%的甲醇选择性,Cu/ZrO2催化剂可保持33.4%的CO转化率和97.6%的甲醇选择性,该反应性能与非含硫合成气的反应性能相当。 研究了常规Pd/Al2O3和Cu/ZnO催化剂的失活原因,在含硫气氛下,由于原料气中的硫与金属活性组分作用生成硫化物,导致甲醇合成活性位中毒而失活。 提出了Pd/CeO2和Cu/ZrO2催化剂的耐硫合成甲醇机理,双功能金属/氧化物催化剂同时起合成甲醇和H2S转化两种作用,其耐硫合成机理模型为:① 催化合成甲醇反应在催化剂的金属活性中心上进行;② H2S优先被氧化物载体吸附转化为SOx脱附,进而保护了催化剂的金属活性中心。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/115007
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马宇春. 合成气制甲醇钯基和铜基耐硫催化剂的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2009.
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所有评论 (1)
冯四全
2017-08-17 23:18
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