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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 水煤气变换反应催化剂及其与钯膜反应器集成的研究
作者: 毕亚东
答辩日期: 2009-05-13
导师: 徐恒泳
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 水煤气变换(Water-gas shift, WGS)是制氢工艺的重要过程,传统的WGS工艺存在流程复杂的缺点,为了确保WGS反应具有高的CO转化率,通常需要采用高温变换和低温变换两步流程。根据Le Chatelier原理,如果能够将WGS反应的产物H2原位移出,CO转化将可以超越原热力学平衡限制。因此,对于选择性透氢钯膜和WGS反应器进行集成研究,可以实现简单的一步变换新工艺,具有重要的研究意义和应用价值。 本文着重研究了高温WGS反应的新型催化剂,并进一步将WGS反应和钯膜反应器进行集成研究。 研制了WGS反应的高性能Pt/CexZr1-xO2催化剂。通过对Ce前驱物进行研究,发现以(NH4)2Ce(NO3)6为前驱物可以制备出单相的固溶体,以该固溶体制备的Pt/CexZr1-xO2催化剂对于WGS反应具有高的催化性能。 研究了改性方法对于CeO2粒子在SBA-15介孔分子筛孔道内聚集模式的影响。采用沉积沉淀法可以将CeO2粒子有效的限制在SBA-15的孔道内。而浸渍法负载CeO2时则发生明显的孔道堵塞现象。Pt/CeO2/SBA-15催化剂上形成更多的Pt-CeO2接触界面,有利于CeO2到Pt的电子转移过程,因而具有较高的WGS反应活性。 采用高活性Pt/CexZr1-xO2催化剂和高H2渗透及选择性钯/陶瓷复合膜,开发了适用于现场制氢的WGS钯膜反应集成新工艺。在温度623 K,压力1.2 MPa和水碳比(S/C)= 3的条件下,进料空速(GHSV)= 4050 ml•g-1•h-1时CO转化率达到96.5%,H2回收率为84.8%,即使GHSV增加到9100 ml•g-1•h-1时,CO转化率为94.9%,仍然高于热力学平衡值(89.7%)。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/115009
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毕亚东. 水煤气变换反应催化剂及其与钯膜反应器集成的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2009.
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