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学科主题: 物理化学
题名: Mo-V-Te-(Nb-)O催化剂的制备及其丙烷选择氧化制丙烯酸的研究
作者: 王红心
答辩日期: 2009-05-15
导师: 杨维慎
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 近二十年来,丙烷选择氧化制丙烯酸反应引起了世界范围内的广泛关注。Mo-V-Te-Nb-O催化剂是迄今为止催化性能最好的一种。本论文主要研究了Mo1V0.3Te0.23Nb0.12Ox及对其进一步的高温原位反应处理,M1和M2两种纯相催化剂的制备,及其在丙烷选择氧化制丙烯酸反应中的催化性能。 对Mo1V0.3Te0.23Nb0.12Ox催化剂的制备条件进行大量研究后,确定了催化剂的制备路线:利用旋转蒸发仪制得催化剂前驱体,然后将前驱体通过两段式焙烧法进行焙烧,在所得催化剂(指定为“Cata-f”)上,丙烷转化率为32 %,丙烯酸选择性为59 %,明显优于本组以前通过一段式焙烧法所制备催化剂的催化性能。 为进一步提高Cata-f的催化性能,Cata-f进行了高温原位反应处理(反应气氛中进行),主要是三方面的研究:(1),不同的处理时间;(2),不同的处理温度;(3),不同的水蒸汽浓度。结果表明:在处理后的Cata-475oC-4h-S12上,丙烷转化率可达63%,丙烯酸选择性可达75%,不仅催化性能远优于本组以前的研究结果,而且反应处理的条件要温和得多。 另外,我们还成功制备了两个纯相催化剂:M1和M2。通式为MoVδTe0.58 -Nb(0.54-δ)-Ox(0≤δ≤0.36)的M2纯相催化剂很容易通过真空旋转蒸发的方式合成。M1纯相催化剂的合成不能像M2相催化剂那样简单通过旋转蒸发的方式直接合成,在丙烷选择氧化制丙烯酸反应中,以M1相为主的MoV0.2Te0.187Nb0.06Ox(指定为”UR-Cata”)不经处理即具有优异的催化性能。UR-Cata再经过进一步的反应处理之后得到的催化剂为M1纯相材料(指定为”R-Cata”),这是一种尚未见报道的得到M1纯相催化剂的新途径。在M1纯相催化剂上,可以得到高达66.3%的丙烷转化率和64.5%的丙烯酸选择性,为目前催化性能最好的M1纯相催化剂。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/115031
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王红心. Mo-V-Te-(Nb-)O催化剂的制备及其丙烷选择氧化制丙烯酸的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2009.
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