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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 生物质水热重整制氢研究
作者: 温国栋
答辩日期: 2000-12-31
导师: 田志坚
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 生物质可在500 K左右的水热条件下经催化重整制氢。相对于其它生物质制氢技术,该水热重整具有条件温和、能耗低和产物CO含量低等优点。当前的研究主要集中于以生物质衍生物多元醇为原料,然而研究原始易得的可溶糖乃至生物质的直接转化更有意义。 对比了若干多元醇的反应性能,发现氢气选择性和产率随多元醇碳数减少而增加。进一步以甘油重整为模型考察了催化剂金属活性组分和载体的影响。发现Pt具有较高的活性,Al2O3为载体的催化剂活性和稳定性较好,在503 K和3.2 MPa下4.38 wt% Pt/Al2O3产氢速率可达到572.2 μmol min-1 gcat-1。 考察了可溶糖尤其葡萄糖的重整过程。发现高浓度糖除了重整还易于均相分解而导致烃等副产物生成,而且分解产物会进一步缩合而引起催化剂失活,因此葡萄糖等糖较难重整。此外还发现葡萄糖的重整为结构敏感反应。 开发了一锅法纤维素直接水热重整高效制氢新过程。考察了三种不同的纤维素原料,发现氢气选择性与聚合度无关,而与结晶度有关,在5 wt% Pt/AC上具有较高结晶度的滤纸重整氢气选择性和收率分别可达39.0%和20.3 mmol/g,远高于葡萄糖的重整,甚至与多元醇山梨醇相当。研究发现该过程主要包含纤维素缓慢水解到葡萄糖和葡萄糖的快速重整两步。其中水解很可能是由高温水自身可逆电离产生的H+催化的,该H+催化慢速水解产生的极低浓度的葡萄糖会快速重整,而避免了发生均相分解和缩合等副反应,从而造成了纤维素的高效转化。采用商业Raney Ni催化剂,通过Ce改性制备出纤维素重整活性接近5 wt% Pt/AC的非贵金属催化剂。研究表明,Ce可能选择性地毒化了利于甲烷化副反应的活性位,并起到了促进水气变换反应的作用。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/115035
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温国栋. 生物质水热重整制氢研究[D]. 中国科学院研究生院. 2000.
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