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学科主题物理化学
SiO2表面疏水化及在负载型Rh、Co基催化剂CO加氢反应中的应用
李经伟
2000-12-31
导师丁云杰
专业工业催化
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要负载型金属催化剂在加氢、脱氢和氧化等反应中有着广泛地应用。载体的结构和组成对负载型金属催化剂的活性和选择性有很大的影响,研究两者之间的关联,不仅有助于加深对催化理论的理解,还有助于开发性能更加优异的催化剂,在理论和应用方面都有重大意义。 本文分别使用三甲基氯硅烷(TMCS)、二甲基二氯硅烷(DMDCS)和甲基三氯硅烷(MTCS)对Rh-Mn-Li/SiO2催化剂的载体进行预处理,并将所制成的催化剂用于CO加氢反应。结果表明,以TMCS为预处理试剂不会改变Rh基催化剂的选择性,但可以提高其活性;以DMDCS和MTCS对载体进行预处理降低了Rh基催化剂的活性和碳二含氧化合物的选择性,但乙醇在碳二含氧化合物中所占的比例有所提高。 采用TEM,H2和CO化学吸附,TPR,TPSR 、CO-TPD和FTIR等技术对上述催化剂进行了表征,发现载体的硅烷化预处理对催化剂的Rh粒径和Rh的还原度影响很小,但改变了催化剂对CO的解离能力,以TMCS进行载体预处理提高了Rh基催化剂解离CO的能力,以DMDCS和MTCS为载体预处理试剂会降低催化剂解离CO的能力,并改变CO的化学吸附量及吸附态的分布。 利用硅烷化处理(以TMCS为硅烷化试剂)后,SiO2表面获得的疏水性,结合调节浸渍液组成和“酸洗”的方法,制备出均匀型、蛋黄型、蛋白型和不同壳层厚度的蛋壳型Co/SiO2催化剂,并将均匀型和蛋壳型催化剂应用于费托合成反应,考察了活性组分分布对Co/SiO2催化剂性能的影响。 研究了助剂Li的负载量对Rh-Mn-Li/SiO2催化剂上H2和CO的化学吸附量、Rh的还原性能、CO的解离能力和CO加氢性能的影响。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/115041
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
李经伟. SiO2表面疏水化及在负载型Rh、Co基催化剂CO加氢反应中的应用[D]. 中国科学院研究生院,2000.
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