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学科主题物理化学
分子筛合成机理的紫外拉曼光谱研究
范峰滔
2000-12-31
导师李灿
专业物理化学
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要分子筛是石油化工和精细化工等领域应用最广泛的催化材料。尽管到目前为止人们已合成出大量不同结构的分子筛,但是对于它们的合成机理并不十分清楚。因此,分子筛合成机理的研究成为分子筛研究领域的重要课题。本论文利用原位紫外拉曼和紫外共振拉曼光谱研究了几种代表性分子筛的活性中心和合成机理,取得如下主要结果:利用共振拉曼技术研究了Fe-ZSM-5分子筛中骨架铁相关的特征拉曼谱峰,并结合理论计算对其进行了归属。利用不同激发线的拉曼光谱选择性的研究Fe-ZSM-5晶化过程中分子筛骨架以及铁物种配位环境的演化过程,发现了凝胶在合成初期生成铁物种以及环状硅物种,这些物种在无定形凝胶的中心相互连接成核,晶核通过消耗无定形壳中的环状硅物种以及四配位的铁物种逐渐长大。设计加工了可以应用于原位研究水热合成过程的光谱池。利用该装置结合紫外拉曼光谱技术可以分别研究分子筛合成中固相和液相变化,对于含有机模板剂分子筛合成体系可以实现模板剂与分子筛的结构信息的同时检测。首次将原位紫外拉曼光谱技术应用于X型分子筛的晶化机理研究,发现合成过程中固相存在大量的四元环结构单元、带有支链四元环的关键物种以及液相中单态硅物种相互搭建形成分子筛的合成机理; 研究了AlPO-5分子筛的晶化过程,发现磷酸铝分子筛形成初期模板剂的振动与孔道结构形成之间的关联,检测到含有四元环的无定形孔道中间物,同时观测到了四元环向六元环转换的过程。此外,以BAPO-5为入手点,利用原位紫外拉曼光谱初步研究了掺杂原子AlPO-5分子筛的合成过程机理。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/115045
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
范峰滔. 分子筛合成机理的紫外拉曼光谱研究[D]. 中国科学院研究生院,2000.
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