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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 含铁微孔/介孔材料的合成、表征和催化性能的研究
作者: 辛洪川
答辩日期: 2000-12-31
导师: 李灿、杨启华
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 含铁沸石材料(如Fe/ZSM-5)由于其在烃类化合物选择氧化和NOx消除等反应中表现出优异的性能而引起广泛关注。然而,这些沸石分子筛的孔径较小,不适用于大分子的反应,也会给小分子的反应带来传质的限制和积炭等问题。为了解决上述问题,本论文合成了含铁介孔氧化硅及具有微孔/介孔多级孔结构的Fe/ZSM-5,并对其催化性能进行了研究,取得了如下结果: 在弱酸性体系中,采用硅酸钠和正硅酸乙酯作为混合硅源合成了Fe/SBA-15 (Fe/Si大于1%),和传统的酸性介质相比,缓冲体系更有利于铁物种在SBA-15中的引入;在该体系中,可以通过硅源的种类控制含铁介孔材料的结构,如采用正硅酸乙酯为硅源得到囊泡结构,采用硅酸钠或正硅酸甲酯为硅源得到二维六方相结构。Fe/SBA-15在苯酚羟化反应中表现出较高的活性和选择性。 在中性体系中,通过无机盐的种类合成了不同结构含铁介孔氧化硅材料。在F127,K2SO4和Fe(acac)3体系中可以制备纳米中空球;在Fe(NO3)3和F127可以合成笼型FDU-12。这种中性合成路线为功能性介孔材料的结构和形貌控制提供了一个平台。 采用软模板法合成多级孔Fe/ZSM-5沸石,在以N2O为氧化剂氧化苯生成苯酚的反应中,催化剂寿命大大延长,反应24 h后的活性是最好的微孔Fe/ZSM-5的近四倍,是目前报道的这类催化材料的最好结果,主要可归功于介孔结构提高了催化剂抗积炭能力。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/115051
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辛洪川. 含铁微孔/介孔材料的合成、表征和催化性能的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2000.
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