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学科主题物理化学
几个含氮化合物超快动力学的光电子成像及质谱研究
王丙星
2000-12-31
导师王利
专业物理化学
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要研究含氮化合物的动力学对于环境化学,大气化学,生物化学以及含能材料等方面具有重要的意义。本论文选取了几种有代表性的含氮化合物,从小分子到复杂的大分子体系,一氧化氮,吡啶和硝基芳烃,采用飞秒时间分辨质谱以及光电子成像方法研究了它们的超快动力学。 首先我们研究了NO电子态布居的光学调控。光电子动能和角度分布表明,在双色激光电离中可能存在着多种电离通道,观察到了多个里德堡态。通过改变光强观察到了两个里德堡态布居的强度变化,实现了电子态布居的调控。观察到了NO里德堡态A 2S+和价态B 2的耦合,以及光强的影响。 采用飞秒时间分辨光电子成像及质谱方法我们首次研究了吡啶“通道三”的超快动力学。观察到一个寿命约为3.7 ps的超快衰减过程,时间分辨光电子成像结果表明吡啶的通道三是弛豫到了一个光学暗态。根据以前的实验和理论结果,我们把该通道归属为分子内振动能再分布促使的快速内转换。另外,我们观察到了吡啶的里德堡态,我们使用最新测得的精确电离能确定了里德堡态的能量。 最后,我们首次研究了硝基芳烃在电离势附近的高激发态动力学,提出了该高激发态的去活化动力学模型:最初的波包在几十飞秒内离开Franck-Condon区域内转换到低的里德堡态,第二步是几百飞秒的振动能再分布过程。实验表明碎片离子是来自于母体分子电离后解离。邻硝基甲苯两个去活化过程都比其它芳烃的快,这可能是邻位效应引起的。我们采用含时密度泛函方法计算了它们的吸收光谱,确认对应该高激发态有吸收峰。也计算了离子异构化反应的势能面,解释了观察到的质谱。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/115087
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
王丙星. 几个含氮化合物超快动力学的光电子成像及质谱研究[D]. 中国科学院研究生院,2000.
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