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学科主题: 物理化学
题名: Cu/SiO2催化剂上丙烯环氧化反应和TiO2表面物相的红外光谱研究
作者: 苏玮光
答辩日期: 2000-12-31
导师: 李灿
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 环氧丙烷(PO)是一种重要的石油化工原料。目前工业上生产环氧丙烷的方法主要有两种:氯醇法和Halcon法,氯醇法对环境造成严重污染,Halcon法又面临联产物的问题。利用分子氧为氧化剂进行丙烯气相催化环氧化是生产环氧丙烷最理想的方法,同时也是催化领域最具挑战性的课题之一。 在本论文中,首先利用分子氧为氧化剂在Cu/SiO2催化剂上进行了丙烯环氧化反应的探索研究。研究表明醋酸钾是形成环氧丙烷的一个有效修饰剂,在(KAc)-Cu/SiO2催化剂上,环氧丙烷的最高形成速率可以达到2.5 mmol g-1 h-1。红外,XPS和反应结果表明Cu0和Cu+物种都具有丙烯环氧化活性,而且Cu0物种更加有利于催化环氧丙烷的生成,但是Cu2+物种主要催化形成丙烯醛和COx。 红外结果表明Cu0和Cu+物种都可以活化丙烯的C=C双键,C3H6可以转移一部分π电子到Cu0或Cu+上,使得νC–O相对于CO在Cu0或Cu+上单独吸附时进一步发生红移,而且C3H6向Cu0转移π电子的能力要强于其向Cu+离子。但是,丙烯在Cu2+物种上的吸附十分弱,C3H6与Cu2+之间的电荷转移效应几乎观察不到。通过各种表征手段表明,隔离的Cu (Cu0或Cu+)物种以及小的CuOx簇经过醋酸钾修饰后可能是丙烯直接氧气环氧化反应的活性中心。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/115091
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苏玮光. Cu/SiO2催化剂上丙烯环氧化反应和TiO2表面物相的红外光谱研究[D]. 中国科学院研究生院. 2000.
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