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学科主题物理化学
甲烷溴氧化催化体系的研究
林荣和
2000-12-31
导师丁云杰
专业工业催化
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要本论文研究了Rh基催化剂上甲烷溴氧化(OBM)反应的载体效应,发现惰性载体负载的Rh催化剂上溴代甲烷选择性较高。表征结果表明,惰性载体负载的Rh更难还原,这有利于抑制溴代甲烷水汽重整反应从而提高溴代甲烷选择性。连续实验结果表明Rh/SiC催化剂具有较好的稳定性。通过对非贵金属氧化物催化剂OBM反应性能评价发现,BaO/SiO2催化剂具有较好的反应初活性,但容易因活性组分的流失而快速失活。BaO/SiO2的主要作用在于利用BaO/BaBr2之间的变换反应将HBr转化为Br2,并通过表面储Br2防止其向气相流失从而限制气相自由基反应。本论文还开发了一种高效稳定的FePO4/SiO2催化剂,并首次将其应用于OBM反应,发现在较低反应温度下即可得到较好的反应活性。通过表征证明,FePO4/SiO2 催化剂的活性组分由等摩尔比的Fe2P2O7与α-Fe3(P2O7)2构成,二者在反应过程中处于动态平衡,在此基础上提出了FePO4/SiO2上OBM反应的氧化还原机理。此外,研究了FePO4/SiO2催化剂上的失活现象,发现积碳是造成失活的主要原因,而反应过程中CH2Br2的累积是积碳的直接原因。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/115103
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
林荣和. 甲烷溴氧化催化体系的研究[D]. 中国科学院研究生院,2000.
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