中国科学院大连化学物理研究所机构知识库
Advanced  
DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 酸性分子筛催化二甲醚羰基化反应的研究
作者: 刘俊龙
答辩日期: 2000-12-31
导师: 申文杰
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 二甲醚在酸性分子筛上羰基化制乙酸甲酯是一条合成乙酸的新途径。由于这种方法具有无卤、非贵金属、反应条件温和等优点,一经发现就引起学术界和工业界的广泛兴趣和关注。本论文以二甲醚羰基化制乙酸甲酯为目标反应,通过对分子筛酸性位、预处理条件、孔结构、积碳等因素的考察,研究该反应的影响因素和基本规律。酸性分子筛上二甲醚羰基化反应是一个过渡态择形催化反应。具有8元环结构的丝光沸石具有较高的催化活性。二甲醚羰基化反应经历诱导期、稳定期和快速失活期。8元环内的Brønsted酸性位是二甲醚羰基化反应的活性位,而12元环孔道内的Brønsted酸位是反应的积碳失活位。选取了分子直径介于丝光沸石12元环和8元环孔径的吡啶分子,选择性吸附并中和掉12元环内的酸性位,保持了8元环内的催化活性位,有效的抑制了积碳生成,提高了催化反应稳定性。酸预处理丝光沸石,会脱出骨架铝导致酸性位减少和催化活性的降低,同时产生的SiOH与二甲醚反应生成SiOCH3堵塞孔口,阻碍分子扩散,降低活性位的转换频率。适当浓度的碱处理会优先溶解丝光沸石硅原子,多级孔结构的形成促进了分子扩散,从而提高催化活性。论文还考察了二甲醚在具有8元环和10元环结构的HZSM-35上的羰基化反应规律。和丝光沸石相比,HZSM-35具有较大的8元环孔道,因而其二甲醚羰基化活性降低,但是其10元环具有较小的孔径,积碳在HZSM-35上的生成被部分抑制,提高了催化反应的稳定性。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/115107
Appears in Collections:中国科学院大连化学物理研究所_学位论文

Files in This Item:

There are no files associated with this item.


Recommended Citation:
刘俊龙. 酸性分子筛催化二甲醚羰基化反应的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2000.
Service
 Recommend this item
 Sava as my favorate item
 Show this item's statistics
 Export Endnote File
Google Scholar
 Similar articles in Google Scholar
 [刘俊龙]'s Articles
CSDL cross search
 Similar articles in CSDL Cross Search
 [刘俊龙]‘s Articles
Related Copyright Policies
Null
Social Bookmarking
  Add to CiteULike  Add to Connotea  Add to Del.icio.us  Add to Digg  Add to Reddit 
所有评论 (0)
暂无评论
 
评注功能仅针对注册用户开放,请您登录
您对该条目有什么异议,请填写以下表单,管理员会尽快联系您。
内 容:
Email:  *
单位:
验证码:   刷新
您在IR的使用过程中有什么好的想法或者建议可以反馈给我们。
标 题:
 *
内 容:
Email:  *
验证码:   刷新

Items in IR are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.

 

 

Valid XHTML 1.0!
Powered by CSpace