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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: VOx/TiO2催化剂的制备及其催化甲醇氧化制DMM的研究
作者: 展恩胜
答辩日期: 2000-12-31
导师: 申文杰
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 围绕高分散VOx/TiO2催化剂的制备,研究了载体表面的羟基对VOx物种分散的影响,以及VOx物种对载体性质的影响,考察了催化剂在焙烧过程中的结构变化,特别是VOx物种的变化。以甲醇选择氧化制DMM为目标反应,研究了催化剂的结构和催化性能的关系。 考察了“TiO2”前驱体在母液中的老化行为,发现老化温度的升高促进了前驱体的结晶过程,增强了其热稳定性,但同时造成其表面羟基的减少。载体表面羟基对V-O-Ti物种的形成有促进作用,高分散的VOx物种可以提高催化剂的抗烧结能力,同时分散度较差的VOx物种促进载体粒子的长大和锐钛矿相向金红石相的转变。 通过向Ti(OBu)4水解液中加入乙酸,控制其水解和聚合过程,合成了锐钛矿型介孔TiO2。以其为载体制备的VOx/TiO2催化剂保持了介孔结构,比表面积达126 m2/g,在甲醇氧化制DMM反应中表现出了较高的活性。 结合浸渍法和溶胶-凝胶法,制备了V2O5担载量为20%的高分散VOx/TiO2催化剂,研究了其在焙烧过程中的结构变化。623 K焙烧后,VOx物种未能完全与载体表面反应,相互作用不够强;673 K焙烧后,VOx物种与载体的反应进行的较充分,生成大量V-O-Ti物种;而723 K焙烧后引起催化剂的烧结,进而导致VOx物种聚集生成晶态V2O5。 研究了VOx/TiO2催化剂上甲醇低温选择氧化制DMM反应的动力学行为。结果表明,甲醇和氧气的反应级数分别为0.5级和0.22级,DMM生成的表观活化能约为68.6 kJ/mol,与甲醛的生成活化能非常接近,DMM生成反应的速控步可能是甲醇脱氢反应。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/115109
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展恩胜. VOx/TiO2催化剂的制备及其催化甲醇氧化制DMM的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2000.
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