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学科主题物理化学
钯金膜的制备及其在过氧化氢合成反应中的影响
史蕾
2000-12-31
导师徐恒泳
专业工业催化
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要PdAu合金膜比纯Pd膜具有更高的H2渗透速率和机械稳定性,能够降低相变温度并具有高抗硫性能,因而在H2分离纯化以及涉氢膜反应过程中具有广阔的应用前景。PdAu合金膜的研究对于拓宽Pd膜应用领域,促进Pd基膜的商业应用具有重要意义。 论文提出了一种无氰化学镀Au技术,可在Pd膜上制备致密、厚度和组成可控的Au膜。同时开发出多层镀制备PdAu合金膜的方法,能够显著降低合金化的温度和时间,避免了高温合金化对合金膜机械性能的严重破坏。 研究了温度、气氛和压力对PdAu膜机械稳定性及微观结构的影响。氢渗透实验结果表明,PdAu合金膜存在低温氢传质速控步骤过渡现象。此外,低温H2溶解度的增加及低温氮/氢切换导致PdAu合金晶间空隙的膨胀和扩张,可形成泡沫状结构,最终破坏膜的机械性能。 利用Pd膜和PdAu合金膜反应器在高于室温条件下考察了氢氧直接合成H2O2反应并优化了反应条件。提高反应温度可增加产物产率,但在高温H2O2的分解速率增加,导致产物选择性降低。H2O2产率和选择性随氢进气压力的增加而增加。提高氢进气压力可抑制O2在膜表面解离吸附,减少副产物H2O的生成。H2O2分解主要发生在膜表面而非自分解过程。PdAu合金膜与Pd膜对该反应规律相同,但前者对H2O2生成的催化活性略低。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/115129
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
史蕾. 钯金膜的制备及其在过氧化氢合成反应中的影响[D]. 中国科学院研究生院,2000.
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