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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 复合分子筛上甲醇转化反应构效关系的研究
作者: 李鹏
答辩日期: 2011-04-19
导师: 包信和
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 甲醇转化制烯烃是从非石油路线出发制取低碳烯烃的重要途径,复合分子筛由于其独特的结构和性能,其催化应用研究近年来备受关注。本论文借用多种谱学表征手段,深入研究了ZSM-5/ZSM-11,AlRUB-41/ ZSM-5 及RRO 结构扩孔复合分子筛上甲醇转化催化剂的结构和性能关系。主要包括分子筛酸性和孔道结构对甲醇制烯烃反应(MTO)选择性的影响,取得了如下主要结果:⑴ 磷改性的共生分子筛ZSM-5/ZSM-11 酸强度有所降低,在甲醇转化反应中表现出比纯相磷改性ZSM-5 更优异的催化性能。⑵ 比较了孔口尺寸相近而笼径尺寸不同的SSZ-13 和RUB-50 硅铝分子筛上MTO 的反应性能,发现笼较大的SSZ-13 分子筛的稳定性好于笼较小的RUB-50 分子筛,并且前者生成的丙烯较多,而后者生成的乙烯较多。分子筛笼的大小决定了碳物种的分子大小,较小笼径的分子筛上可能生成较多的乙烯。⑶ AlRUB-41/ZSM-5 复合分子筛由于具有合适的酸强度,甲醇可以有效转化为烃类,其丙烯对乙烯的比例达到了16。反应后积炭的落位更多是在MFI 结构的孔道中,RRO 结构孔道中的积炭较少,复合分子筛中少量MFI 晶相更有利于碳池活性中心的生成。⑷ 采用硅烷化改性成功得到了RRO 结构层间扩孔的复合分子筛。孔径的扩大使扩孔复合分子筛上C2=~C4=低碳烯烃的选择性降低,而C5+以上高碳烃的选择性增加,丙烯对乙烯的比例降低。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116496
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李鹏. 复合分子筛上甲醇转化反应构效关系的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2011.
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