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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 若干有机酸化合物光解生成OH自由基的动力学研究
作者: 周灿华
答辩日期: 2010-05-20
导师: 何国钟 ;  韩克利
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 羟基自由基(OH)是地球大气中最重要的化学清洁剂之一,它具有非常强的氧化性,几乎能够消除大气层中所有的气相污染物;同时它对臭氧层的破坏、光化学烟雾的产生、酸雨的形成等起着至关重要的作用。因此,对OH 自由基的物理、化学性质以及来源的研究具有很重要的实际意义。本文中,我们用单光子激光诱导荧光方法(LIF)研究了苯磺酸以及三种苯甲酸衍生物光解生成OH 产物的动力学,主要结论如下: ⒈ 确认了苯磺酸、对氨基苯甲酸266nm 光解生成OH 产物的解离通道。测量了初生态产物OH 的内能态分布。结合实验结果与理论计算,分别讨论了这两个分子光解生成OH 产物的可能的解离机理。 ⒉ 研究了邻硝基苯甲酸295 和355nm 的光解动力学。结果发现:在295 和355nm条件下生成的OH 自由基的振动态布居都是“冷”的,但其转动态布居却不相同。通过理论计算,我们考察了母分子光解产生OH 自由基的可能的几种解离通道。结合实验研究和理论计算结果,提出了邻硝基苯甲酸在295 和355nm 光解条件下产生OH 自由基最 可能的解离机理。 ⒊ 考察了酚羟基基团对邻羟基苯甲酸266 和315-317nm 光解动力学的影响。通过多个波长的光解离,发现产物OH 的Q1(4.5)转动线信号在317nm 条件下可以观测到,而在317.5nm 就观测不到。因此确定了邻羟基苯甲酸光解生成OH 自由基的阈值约为99.1kcal/mol。重点讨论了酚羟基基团对邻羟基苯甲酸光解过程的影响。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116502
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周灿华. 若干有机酸化合物光解生成OH自由基的动力学研究[D]. 中国科学院研究生院. 2010.
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