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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 苯基三联吡啶配体分子激发态动力学机理研究
作者: 宋朋
答辩日期: 2010-05-24
导师: 韩克利
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 本文主要使用稳态荧光光谱、纳秒时间相关单光子计数以及飞秒时间分辨荧光亏损光谱实验技术手段,较系统地研究了苯基三联吡啶类系列配体分子的取代基、溶剂环境、离子化效应等因素对体系光物理性质的影响以及配体分子实现荧光探针识别功能的机理;并结合理论计算,推测了相应激发态的动力学过程。 研究结果表明: ⒈ 取代基的转动、与溶剂之间的氢键、溶剂的极性等因素对激发态过程产生较大的影响。体系发射的荧光主要源自于激发态分子构型变化所导致的扭转的分子内电荷转移态的形成;而配体分子与溶剂之间分子间氢键的形成,加速激发态的淬灭过程,使得荧 光效率降低。 ⒉ 配体分子的三联吡啶部分与金属锌离子螯合后,由于局域激发态和电荷转移态的共存而呈现双荧光特征,并且伴随着离子浓度的增加表现为比例式荧光探针行为;而与镍等开壳层离子螯合后,因旋轨耦合导致两个荧光态的共同淬灭。另外计算结果表明:加入不同的金属离子会导致不同的轨道跃迁,这是配体探针分子选择性识别Zn2+离子的最主要原因之一。研究结果对于完善光诱导分子内电荷转移的机理及其在荧光探针分子中的作用和解决目前这一研究领域的学术争论有着积极的意义。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116507
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宋朋. 苯基三联吡啶配体分子激发态动力学机理研究[D]. 中国科学院研究生院. 2010.
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