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学科主题: 物理化学
题名: 氮氧化物的活化及其在催化醇氧化中的应用
作者: 盛学斌
答辩日期: 2010-05-26
导师: 徐杰
专业: 有机化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 论文以小分子氮氧化物的氧活化作用为重点,研究了用于醇类化合物催化选择氧化的催化新体系。首先设计了TBP-Br2-NaNO3 组成的有机新体系,实现了分子氧与醇类化合物之间的电子传递和氢转移,建立了氧化-还原循环,将脂肪伯醇高选择性氧化成二聚酯。在温和条件下,催化氧化正丁醇的转化率达到92%,正丁酸正丁酯的选择性达95%以上。应用于C5-11 其它伯醇的氧化过程,选择性均超过95%,有效地抑制了酸的生成。研究采用酸激活的方式,设计了在线生成氮氧正离子的催化体系,首次实现氮氧正离子催化的醇类化合物的选择氧化。在不使用过渡金属情况下,以氧气为氧化剂,苯甲醇选择氧化制苯甲醛的分离收率达95%。紫外光谱和循环伏安电化学方法研究结果表明:酸的激活作用在于促进了氮氧化物形成了正离子,该氮氧正离子是催化氧化的活性中心。 以亚硝酸异戊酯为催化剂,通过固体磺酸的促进作用,原位产生的亚硝酰正离子,实现了高效催化氧化苯甲醇制备苯甲醛过程。该催化剂分离容易,腐蚀性减小。红外光谱、热分析、紫外-可见光谱表征及实验结果表明:固体磺酸对亚硝酸异戊酯催化氧气氧化苯甲醇有很好的促进效果。Amberlyst 15 经300℃处理,获得最佳的促进效果,苯甲醇的转化率和苯甲醛的选择性可分别达到90%和97%。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116510
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盛学斌. 氮氧化物的活化及其在催化醇氧化中的应用[D]. 中国科学院研究生院. 2010.
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