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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 水煤气变换反应耐硫催化剂的研究
作者: 刘冰
答辩日期: 2011-05-30
导师: 徐恒泳
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 水煤气变换(WGS)反应是整体煤气化联合循环(IGCC)系统中的重要过程。IGCC 中煤 制合成气经粗脱硫后仍含20ppmH2S,而工业WGS 催化剂在含20ppmH2S 的合成气中活性 较差。因此,开发WGS 耐硫催化剂对提高IGCC 系统能效具有重要意义。 本论文研究了一系列铂基催化剂在含硫合成气中的活性和稳定性,并考察了H2S 对催 化动力学和反应机理的影响。研制了一种水煤气变换1%(wt.)Pt/CeO2 耐硫催化剂。该催化 剂在673K 含20ppmH2S 的合成气中使用300h,前100h CO 转化率由79%降至73%,后 200h 维持稳定(平衡转化率79%)。而2%(wt.)Pt/γ-Al2O3 催化剂在相同条件下使用,前100h CO 转化率由78%降至71%,而后140h CO 转化率又缓慢降至69%。加入H2S 后两种催化 剂的甲烷化活性都被完全抑制。 提出了Pt/CeO2 催化剂的耐硫机理。催化剂在含硫合成气中使用后表面羟基数量减少 20~25%,加入H2S 后H2O 反应级数明显增加,说明H2S 和H2O 在CeO2 表面氧空穴处竞 争吸附,形成巯基,阻碍表面羟基的形成。但Pt 上吸附的H2 又可以溢流到巯基上,使其 以H2S 形式重新脱附,氧空穴得以恢复,从而使得催化剂WGS 活性保持稳定。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116528
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刘冰. 水煤气变换反应耐硫催化剂的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2011.
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