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学科主题: 物理化学
题名: 用飞秒双光子光电子能谱方法研究ROH在TiO2(110)表面的光化学
作者: 周传耀
答辩日期: 2011-07-23
导师: 杨学明
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 在水中加入甲醇能够大大提高TiO2 光催化分解水制氢的效率。显然,甲醇与TiO2 的 相互作用是该过程中非常重要的步骤。因此从分子水平研究甲醇在TiO2 上的光催化性质将 可能为发展新型高效制氢催化剂提供线索。 作者利用飞秒双光子光电子能谱技术(2PPE),在Methanol/TiO2(110)表面探测到了一个 位于费米能级以上2.4eV 的光诱导电子激发态,结合高分辨扫描隧道显微镜(HR-STM)结果 发现:2PPE 中的激发态信号是由于甲醇在Ti5c 位的光催化解离引起的;密度泛函理论(DFT) 计算支持这一结论;时间分辨双光子光电子能谱(TR2PPE)测得CH3OH/TiO2(110)表面激发 态的寿命约为24fs;实时双光子光电子能谱测量显示该光催化解离过程遵循分型动力学; 同位素效应研究也佐证了甲醇在TiO2(110)表面的光催化解离是通过羟基的断裂;TiO2(110) 样品缺陷的存在能够降低反应能垒,从而加快甲醇的光催化解离;激发光波长也直接影响 甲醇在TiO2(110)表面的光催化动力学,定量测量发现甲醇的光催化解离速率正比于超过带 隙部分的能量。乙醇、丙醇和丁醇在TiO2(110)表面的光化学行为与甲醇类似。 水在TiO2(110)表面Ti5c 位的解离也是光诱导的,其中一个氢原子转移到旁边的桥氧原 子上,但是水的光化学活性比甲醇小。水在还原性TiO2(110)表面的解离非常快,在实时双 光子光电子能谱的时间分辨范围内(0.2s)完全观察不到解离的过程。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116534
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周传耀. 用飞秒双光子光电子能谱方法研究ROH在TiO2(110)表面的光化学[D]. 中国科学院研究生院. 2011.
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