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学科主题物理化学
金属氧化物对环己烷脱氢Pt基催化剂抗积炭作用的研究
俞佳枫
2011-08-27
导师徐恒泳
专业工业催化
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要开发大规模的廉价制氢技术以及安全有效的远距离运输和长时间存储氢气的技术是 实现氢经济的关键所在。有机液态氢化物储氢系统可有效解决季节性产能损失和地域性能 源分布不均的问题。然而,目前该系统采用的脱氢催化剂在非临氢条件下容易积炭失活且 低温活性较低,导致脱氢系统产氢效率偏低。因此,本文重点研究金属氧化物助剂改性的 Pt 基催化剂在环己烷脱氢中的抗积炭性能和机理,并研制出非临氢低温高活性高稳定性的 Pt 基脱氢催化剂,研究结果对开发新型脱氢催化剂和高效脱氢过程具有重要意义。 助剂形态对Pt/Al2O3 催化剂影响的研究结果表明:性能优异的助剂需具有较高的热稳 定性和化学稳定性,并以氧化物的形态均匀分散在载体表面,不能过度聚集或与载体反应 或与活性金属形成合金。在考察的氧化物助剂中,CaO 和ZrO2 可显著提高Pt/Al2O3 催化 剂的初活性和稳定性。 通过对钙助剂改性的Pt/Al2O3 催化剂制备条件的考察,我们发现800℃焙烧的 0.5%CaO/Al2O3 担载的Pt 催化剂具有最佳催化性能,在非临氢、300℃、7,600h-1 空速条件 下初始环己烷转化率高达87%,并可稳定220h,经再生可恢复活性。研制的催化剂性能远 远优于文献报道结果。 首次对钙助剂改性的Pt/Al2O3 催化剂进行系统表征分析,并提出了改性催化剂的抗积 炭机理。发现Ca 助剂具有电子效应、几何效应和酸碱效应,可增加Pt 分散度,促进反应 中间体向产物转化,促进氢溢流,抑制深度脱氢,显著降低积炭的C/H 比,利于积炭的脱 附。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116541
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
俞佳枫. 金属氧化物对环己烷脱氢Pt基催化剂抗积炭作用的研究[D]. 中国科学院研究生院,2011.
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