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学科主题: 物理化学
题名: 手性介孔有机硅的合成及其不对称催化研究
作者: 刘晓
答辩日期: 2011-11-16
导师: 杨启华
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 在酸性和缓冲溶液中,以三嵌段共聚物为模板剂,用共聚的方法分别合成了骨架中含有 手性联萘酚的SBA-15 型乙烷桥键和纯硅的介孔材料。与金属钛配位后用于苯甲醛的二乙基 锌不对称加成反应中发现,在甲苯中,乙烷桥键的手性介孔硅材料显示了比均相催化剂更高 的催化活性和对映体选择性。用甲基对材料的表面进行修饰可显著的提高催化活性。 在碱性条件下以阳离子表面活性剂为模板剂,通过共聚方法合成了手性联萘酚功能化 的介孔有机硅材料。与金属钛配位后用于苯甲醛的二乙基锌加成反应中发现,共聚方法得 到的材料显示了高于嫁接法的材料的催化活性。具有二维六方有序孔道的材料比蠕虫状孔 道的材料更易获得高的催化活性和对映选择性。纳米球形貌的材料比块状材料更有利于反 应的进行。 以笼型介孔材料为载体,对联萘酚-钛体系的手性催化剂进行了封装,并用于不对称 carbonyl-ene 反应。结果表明:纳米笼中封装催化剂的金属与配体的比例对反应结果影响 很大,可能与纳米笼的限阈空间有关。在近似无溶剂条件下,催化剂表现出了比均相催化 剂更高的催化活性。磁性Fe3O4 的引入为固体催化剂的循环使用提供了方便。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116559
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刘晓. 手性介孔有机硅的合成及其不对称催化研究[D]. 中国科学院研究生院. 2011.
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