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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: MnOx-CeO2催化剂上乙醇氧化反应的研究
作者: 李华举
答辩日期: 2011-11-18
导师: 申文杰
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 本论文考察了锰铈的比例、氧化锆的掺杂、尺寸和形貌对MnOx-CeO2 氧化物上乙醇氧 化反应性能的影响。采用氧化还原共沉淀方法制备的Mn0.6Ce0.4Ox 纳米粒子在463K 即可使 乙醇完全氧化为CO2,并具有较好的稳定性和抗水性能,这是由于其拥有较多的高价锰 (Mn4+),同时锰-铈固溶体的形成提高了晶格氧的移动性和分子氧的活化能力。采用FTIR 和TPD/TPSR 技术对Mn0.6Ce0.4Ox 上乙醇氧化反应的研究表明:乙醇在室温下即可吸附在 催化剂表面形成大量的乙氧基物种,随着温度升高,进而转化为醋酸盐和碳酸盐物种,最 终氧化为CO2。 氧化锆的掺杂进一步减小了MnOx-CeO2 复合氧化物的晶格参数,并阻碍了氧化物粒子 的长大,提高了热稳定性以及储氧量。同时,Mn0.6Ce0.2Zr0.2Ox 中Ce4+被氢气还原的比例为 76.1 %,远大于Mn0.6Ce0.4Ox 的35.7 %。与此对应,Mn0.6Ce0.2Zr0.2Ox 上乙醇完全氧化为CO2 的温度降低为453K,其稳定性也明显优于Mn0.6Ce0.4Ox 催化剂。 通过水热合成技术制备了暴露不同晶面的Mn0.3Ce0.7Ox 纳米立方体和纳米棒,在乙醇氧 化反应中表现出明显的形貌效应。{100}晶面上乙醇转化速率和乙醛生成速率约为{111}晶面 的两倍,与其储氧量的大小一致,这是因为{100}晶面具有较高的表面能量。动力学实验也 表明,{100}和{111}晶面上乙醇的转化具有相似的活化能,意味着他们具有相同的活性位。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116561
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李华举. MnOx-CeO2催化剂上乙醇氧化反应的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2011.
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