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学科主题物理化学
铁铱取代Ba系六铝酸盐的结构及其N2O催化分解性能
朱燕燕
2011-11-19
导师张涛 ; 王晓东
专业工业催化
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要氧化亚氮(N2O)是一种性能独特优越的新型绿色推进剂,近年来N2O 催化分解在航天 动力领域受到了关注。N2O 分解为强放热反应,纯N2O 绝热分解温度可达1,640℃,对催 化剂将产生强烈的烧结作用。六铝酸盐因其特殊的晶体结构具有优异的高温热稳定性。本 论文重点研究了铁铱取代Ba 系六铝酸盐催化剂的晶相结构、铁铱的化学状态及其与N2O 分解性能的关联。 从分子水平上首次提出了Fe 取代Ba 系六铝酸盐的稳定机制。分散在Ba 修饰γ-Al2O3 上Fe2O3 中的Fe3+通过Ba 离子在γ-Al2O3 中的扩散进入排列疏松的镜面层(βI-Al2O3 晶相的 Al(5)位,磁铅石晶相的Al(3)和Al(5)位);尖晶石型BaAl2O4 中的四配位Fe3+优先进入到与 之结构相似的六铝酸盐尖晶石层中的四面体Al(2)位。βI-Al2O3 晶相中Al(5)位和磁铅石晶 相中Al(3)位的Fe 在N2O 分解中均表现出较高的催化活性。 首次提出了高铁容量Ba 系六铝酸盐的稳定机制。当x=1-4 时,新增的Fe3+被不断增 加的磁铅石晶相所容纳;当x=5-12 时,增加的Fe3+逐步进入到磁铅石结构中。BaFexAl12-xO19 催化剂在传统的电炉加热和微波加热条件下呈现出不同的N2O 催化分解行为。 Ir 在具有βI-Al2O3 结构的BaIr0.2FeAl10.8O19 六铝酸盐中仅占据镜面层四面体填隙Al(5) 位。Ir 在具有磁铅石结构的BaIrxFe12-xO19 (x≤0.6) 中,优先以2a、12k 和4f2 的次序占据空 间较大的六配位位置。处于疏松排列镜面层中Al(5)位和4f2 位的Ir 具有较高的N2O 分解 活性。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116562
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
朱燕燕. 铁铱取代Ba系六铝酸盐的结构及其N2O催化分解性能[D]. 中国科学院研究生院,2011.
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