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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 碳纳米管限域FeN催化剂应用于合成气转化的研究
作者: 杨志强
答辩日期: 2011-12-26
导师: 包信和 ;  潘秀莲
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 本论文利用碳纳米管的限域作用首次合成了具有高含氮量(Fe:N 摩尔比为1:1)的、纯立方晶相的FeN 纳米粒子,研究了其在合成气转化制低碳烯烃以及低碳混合醇中的催化性能,取得了如下结果: ⑴ 成功地制备了CNTs 限域的高含氮量(Fe:N 摩尔比为1:1)、纯立方晶相的纳米FeN 催化剂,考察并优化了氮化条件,发现碳管管腔的限域环境不仅限制了FeN 粒子的长大, 而且提高了N 原子在FeN 晶格中的稳定性。而相同条件下在碳纳米管外壁则得到FeN 和 ζ-Fe2N 混合相的氮化铁。 ⑵ 碳纳米管限域的FeN 催化剂在合成气转化制低碳烯烃和合成气制混合醇反应中均 表现出优异的抗氧化性能,使其反应活性明显高于还原铁催化剂。同时其反应活性也明显 高于位于碳纳米管外壁的氮化铁催化剂,这可能是由于碳管管腔的限域作用不仅限制了氮 化铁粒子的长大,而且稳定了FeN 晶格中的N 原子所致。 ⑶ 在合成气制低碳烯烃的反应中,K、Mn、La、Cr 和Mo 助剂对FeN 的修饰作用不 同于传统还原铁催化剂,而是降低了碳纳米管限域的FeN 催化剂反应活性,其中Mn 助剂 可以有效地提高低碳烯烃的选择性,而K、La、Cr 和Mo 助剂则对低碳烯烃的选择性没有 明显影响。 ⑷ 在合成气制混合醇反应中,K、Mn、La、Cr 和Mo 助剂的添加尽管降低了FeN 催 化剂的反应活性,其中K、Mn、Cr 和Mo 助剂能够促进醇类产物的生成。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116571
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杨志强. 碳纳米管限域FeN催化剂应用于合成气转化的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2011.
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