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学科主题物理化学
新型B-N基储氢材料的合成及性能研究
何腾
2012-01-09
导师陈萍 ; 张涛
专业工业催化
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要氢气的安全高效储存是制约车载氢能规模化应用的瓶颈之一。在过去的十年间,氨硼烷、 金属氨硼烷、硼氢化物等材料由于具有高氢含量而被广泛的研究。然而这些材料仍然存在较 高的放氢动力学阻力、副产物多、较差的可逆性或再生性能等问题。本论文着重研究了固相 氨硼烷催化放氢、过渡金属氨硼烷的合成和硼氢化物-肼配合物的合成及其储放氢性能。 利用“共沉淀法”将纳米尺寸的Fe、Co、Ni 基催化剂分散到氨硼烷材料中,首次实 现了固态氨硼烷的催化脱氢,其脱氢性能显著提高:降低放氢温度、提高气体产物纯度、 抑制体积膨胀。不同于氨硼烷自分解放氢过程中产生无定形产物,过渡金属催化氨硼烷分 解则生成晶态线性PAB。实验发现过渡金属与B 的无定形合金为催化脱氢反应的活性物 种。理论计算结果揭示氨硼烷在FeB 催化下的脱氢可能为分子内脱氢。 尝试合成了Fe 和Ti 基氨硼烷化合物。摩尔比为3:1 的锂基氨硼烷(LiAB)与FeCl3 在 THF 溶液中的反应为两步过程,两步分别放出0.5 和1 equiv.H2/LiAB,同时,Fe3+被还原 到了低价态。钠基氨硼烷同TiCl3 的复分解反应生成NaCl 和无定形的[Ti(NH2BH3)3]。 通过肼与硼氢化物的金属中心配位,合成了一系列新型硼氢化物-肼配合物。肼同 LiBH4 络合可形成单斜晶体LiBH4•NH2NH2 和正交晶体LiBH4•2NH2NH2。在Fe-B 催化下, LiBH4•NH2NH2 在140℃可以释放大约13.0%(wt)的H2。金属离子电负性越高,络合肼的能 力越强,可导致该络合物的直接反应脱氢。Hδ+和Hδ-的结合是硼氢化物-肼配合物放氢的主 要驱动力。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116574
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
何腾. 新型B-N基储氢材料的合成及性能研究[D]. 中国科学院研究生院,2012.
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