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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: 新型B-N基储氢材料的合成及性能研究
作者: 何腾
答辩日期: 2012-01-09
导师: 陈萍 ;  张涛
专业: 工业催化
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 氢气的安全高效储存是制约车载氢能规模化应用的瓶颈之一。在过去的十年间,氨硼烷、 金属氨硼烷、硼氢化物等材料由于具有高氢含量而被广泛的研究。然而这些材料仍然存在较 高的放氢动力学阻力、副产物多、较差的可逆性或再生性能等问题。本论文着重研究了固相 氨硼烷催化放氢、过渡金属氨硼烷的合成和硼氢化物-肼配合物的合成及其储放氢性能。 利用“共沉淀法”将纳米尺寸的Fe、Co、Ni 基催化剂分散到氨硼烷材料中,首次实 现了固态氨硼烷的催化脱氢,其脱氢性能显著提高:降低放氢温度、提高气体产物纯度、 抑制体积膨胀。不同于氨硼烷自分解放氢过程中产生无定形产物,过渡金属催化氨硼烷分 解则生成晶态线性PAB。实验发现过渡金属与B 的无定形合金为催化脱氢反应的活性物 种。理论计算结果揭示氨硼烷在FeB 催化下的脱氢可能为分子内脱氢。 尝试合成了Fe 和Ti 基氨硼烷化合物。摩尔比为3:1 的锂基氨硼烷(LiAB)与FeCl3 在 THF 溶液中的反应为两步过程,两步分别放出0.5 和1 equiv.H2/LiAB,同时,Fe3+被还原 到了低价态。钠基氨硼烷同TiCl3 的复分解反应生成NaCl 和无定形的[Ti(NH2BH3)3]。 通过肼与硼氢化物的金属中心配位,合成了一系列新型硼氢化物-肼配合物。肼同 LiBH4 络合可形成单斜晶体LiBH4•NH2NH2 和正交晶体LiBH4•2NH2NH2。在Fe-B 催化下, LiBH4•NH2NH2 在140℃可以释放大约13.0%(wt)的H2。金属离子电负性越高,络合肼的能 力越强,可导致该络合物的直接反应脱氢。Hδ+和Hδ-的结合是硼氢化物-肼配合物放氢的主 要驱动力。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116574
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何腾. 新型B-N基储氢材料的合成及性能研究[D]. 中国科学院研究生院. 2012.
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