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DICP OpenIR  > 中国科学院大连化学物理研究所  > 学位论文
学科主题: 物理化学
题名: Pt基双组分催化体系的构建及反应活性研究
作者: 慕仁涛
答辩日期: 2012-05-14
导师: 包信和 ;  傅强
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 本论文将基于模型体系的表面研究和真实催化剂的反应研究相结合,研究了Pt-基双组分催化剂的结构构建和表征与CO 氧化反应活性之间的关系,揭示了第二组分,包括过渡金属氧化物和表面单层碳对Pt 表面上的CO 氧化反应的影响和促进作用。制备了不同结构的Ni-Pt(111)模型催化体系并且研究它们的反应活性。发现表面NiO1-X和次表层Ni 的协同作用能够提高CO 氧化反应活性。表面NiO1-X 提供了O2 的解离吸附活性位,而次表层Ni 能够降低CO+O→CO2 基元反应的反应能垒。通过变温的氧化还原处理能够可逆的调变Pt-Ni 双组分催化剂的表面结构。其中低温的氧化或低温还原处理能够产生部分Ni 在表面,部分Ni 在内部的高活性结构。研究了Pt-Fe 和Pt-Ni 双组分催化体系,发现了FeO 和NiO 都能够单层分散在Pt(111)表面,与Pt 协同作用,表现出较高的催化CO 氧化活性。FeO/Pt 体系在富氧气氛下能够被过度氧化导致活性降低;而NiO/Pt 体系在富氧气氛也能够稳定存在。结合原位XANES 研 究解释了Pt-Fe 体系适合于富氢气氛的CO 选择氧化反应而Pt-Ni 体系可以用于富氧的CO 完全氧化反应。 研究了石墨烯/Pt(111)表面上的CO 吸附和氧化反应。借助于单层石墨烯的显影作用, 结合LEEM、XPS 等技术研究了CO 插层、脱附及CO 氧化过程。发现由于单层石墨烯的 限域作用能够降低CO 在Pt(111)台面的脱附温度,实现了利用表面单层碳结构调变Pt 表 面化学性质。首次利用LEEM/PEEM 原位观察到单层碳结构下的CO 氧化反应并测定了其 反应速率。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116597
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慕仁涛. Pt基双组分催化体系的构建及反应活性研究[D]. 中国科学院研究生院. 2012.
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