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学科主题物理化学
杂的碳纳米管对钌催化合成氨的促进作用
高伟洁
2011-01-19
导师潘秀莲
专业物理化学
授予单位中国科学院研究生院
学位博士
英文摘要合成氨反应是最重要的工业反应之一,探寻高活性催化剂的工作一直在进行。上世纪70 年代开发的碳负载的钌系催化剂被认为是继熔铁催化剂之后的第二代氨合成催化剂,并且文献研究显示利用碳纳米管作载体比传统活性碳负载的Ru 催化活性好。本文采用化学气相沉积法(CVD)制备了碳氮纳米管,并作为Ru 催化剂的载体,运用TEM,XPS,XRD及Raman 光谱等技术对碳氮纳米管和Ru 催化剂进行了一系列表征。初步考察了不同制备条件下氮的掺杂量和载体的石墨化程度,及其这两个因素对合成氨反应的影响。主要取得了如下结果: ⑴ 采用CVD 方法,以20%Co/SiO2 为催化剂,乙腈为碳源和氮源,制备了碳氮纳米管,在550-750℃温度范围内,发现碳氮纳米管的产率随着制备温度的升高。TEM 观察到到中空的多壁纳米管的形貌,管腔大小为10-15nm,壁厚10-20nm。 ⑵ XPS 表征显示氮已经被掺杂到了碳纳米管结构中,且氮含量随着制备温度升高而降低,氮的类型主要为取代型氮和吡啶型氮。结合XRD 及Raman 光谱的表征。结果发现:随着制备温度的升高碳氮纳米管的石墨化程度升高,缺陷减少。 ⑶ Ru 纳米粒子均匀分布在不同温度制备的碳氮纳米管上,90%左右Ru 粒子尺寸在2-4nm 范围。在550-750℃的温度范围内,650℃所获得的碳氮纳米管负载的Ru 催化剂活性最高,是相同反应条件下商品碳纳米管负载Ru 催化剂活性的5 倍,这说明氮的掺杂和石墨化管壁是促进合成氨反应的重要因素。
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116600
专题中国科学院大连化学物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
高伟洁. 杂的碳纳米管对钌催化合成氨的促进作用[D]. 中国科学院研究生院,2011.
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