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学科主题: 物理化学
题名: 氯苯类化合物前驱体机制生成PCDD/Fs 的研究
作者: 杜永光
答辩日期: 2010-05-29
导师: 陈吉平
专业: 分析化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 垃圾焚烧是典型的有氯存在条件下的高温热过程,其PCDD/Fs 的生成和排放备受关注。在垃圾焚烧过程中,氯苯类化合物是生成PCDD/Fs 的重要前驱体化合物。本论文系统的考察了氯苯种类、温度、氧气含量和催化剂种类对氯苯生成PCDD/Fs 的影响。在400℃的条件下,除1,2-二氯苯和1,2,3-三氯苯外,其余氯苯生成的PCDD/Fs 同系物分布模式几乎相同,从四氯取代到八氯取代各同系物的含量依次减少。随着氯苯种类的改变,同一氯取代度PCDDs 中的异构体分布模式发生了变化,而同一氯取代度PCDFs中的异构体分布模式却没有发生规律性的变化。在200~400℃的范围内考察了温度对1,2,4-三氯苯和五氯苯生成PCDD/Fs 的影响。对于1,2,4-三氯苯,其PCDD/Fs 的生成量随温度的升高而增加;对于五氯苯,在250~350 ℃,PCDD/Fs 的生成量随温度的升高而增加;在350~450 ℃,PCDD/Fs 的生成量随温度的升高而减少。温度较低时,产物以高氯取代同系物为主;温度较高时,以低氯取代的同系 物为主。但是同分异构体的分布模式对温度的依赖性很小。考察了五氯苯在3 种不同的氧含量(纯N2,10%O2+90%N2,空气)下生成PCDD/Fs的行为及规律。结果表明:在纯N2 氛围中,没有检测到生成的PCDD/Fs。空气氛围有利于PCDFs 的生成,而在氧含量较少时(10%O2+90%N2)则有利于PCDDs 的生成。研究了1,2,3-三氯苯在不同催化剂上(CuO,Fe2O3,Al2O3)生成PCDD/Fs 的情况。三种催化剂催化氯苯生成PCDD/Fs 活性的顺序为:CuO>Fe2O3>Al2O3。氯苯在Al2O3 和Fe2O3上生成的PCDD/Fs 同系物和异构体分布模式非常接近,而在CuO 上的分布则与前面二者不同。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116605
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杜永光. 氯苯类化合物前驱体机制生成PCDD/Fs 的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2010.
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