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学科主题: 物理化学
题名: 基于sp2杂化的碳材料电子结构的调变及其电催化活化氧的密度泛函理论研究
作者: 于良
答辩日期: 2012-10-10
导师: 包信和 ;  潘秀莲
专业: 物理化学
授予单位: 中国科学院研究生院
学位: 博士
摘要: 本论文采用密度泛函理论计算,研究了氮掺杂、边缘缺陷以及铁-碳相互作用对sp2碳的电子结构和化学活性的调变,并考察了对应结构上的ORR反应机理,取得了如下主要研究结果: (1) 碳与氮的电负性差异导致氮的近邻碳原子带正电荷,同时氮的孤对电子向其近邻碳pz轨道上的反馈增加了近邻碳原子在费米能级处的态密度。碳与氧之间的静电相互作用强度是决定氧吸附强弱的主导因素。N-graphene催化的ORR以非直接解离反应机理为主. (2)边缘缺陷能够诱导形成边缘局域电子态,使边缘结构在不同边缘含氧官能团的影响下表现出不同的催化活性。羧基(−COOH)、醛基(−CHO)和羟基(−OH)三种官能团对边缘的电子结构无明显影响,而羰基(C=O)和醚基(C−O−C)能够显著影响边缘的电子结构及化学活性。zigzag型边缘结构能够催化ORR以非直接解离机理进行。 (3)在铁-碳纳米管相互作用体系中,铁与碳纳米管外表面的结合能大于内表面。限域在(6, 6)SWCNT中的Fe4粒子通过向碳转移电子,降低了碳层的表面功函,提高了碳层的氧吸附活性。碳层表面的ORR反应以非直接解离机理为主,速控步为Oads物种的加氢。在碳层中掺杂氮原子可进一步提高其氧吸附活性。此外,碳纳米管曲率的增加能够促进铁向碳转移电子,从而进一步提高碳层的化学活性。
语种: 中文
内容类型: 学位论文
URI标识: http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/116732
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于良. 基于sp2杂化的碳材料电子结构的调变及其电催化活化氧的密度泛函理论研究[D]. 中国科学院研究生院. 2012.
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